1. No category

水素エネルギーシステム Vo
1
.36，NO.1(2011)
特集
水電解技術の現状と課題
光島重徳・松津幸一
横浜国立大学大学院工学研究院機能の創生部門
干2
40・8501 横浜市保土ヶ谷区常盤台 79・5
P
r
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tt
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c
h
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b
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ShigenoriMitsushima，
KoichiMatsuzawa
YokohamaN
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t
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o
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lU
n
i
v
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i
t
y
ChemicalEnergyLaboratory，
79・5Tokiwadai，
Hodogaya-ku，
Yokohamac
i
t
y240-8501JAPAN
Watere
l
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c
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renewablee
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Keywords:watere
l
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c
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r
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l
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s
i
s，e
1 はじめに
であることから、水素エネルギーシステムを構築する必
要がある。水電解は電力を水素に変換する技術であり、
水電解は電力エネルギーにより水を分解して化学エ
再生可能エネルギーから高効率に水素製造を行うため
ネルギーである水素を製造するフロセスである。水素製
の技術として見直す必要がある。本稿では、水電解技術
造法としての水電解は、分離操作が無く可動部が少なく、
の原理と効率並び、に現状と課題について術撤する。
小型から大型まで、設備容量に応じた仕様変更が容易で
あり、安価な電力が得られる場合には有効な方法である。
.
2 水電解の熱力学と効率
0
世紀前半には、主に水力発電の余剰電力により
主に 2
水素を製造し、アンモニア合成、窒素肥料の製造などの
水電解の反応式は次の吸熱反応である。
化学工業を支えてきた。 2
0
世紀中盤以降、中東の原油が
H2
0
(l
)→H
2
(
g
)+1/20
2
(
g
)
。
(
大量に生産され、一次エネルギーや化学品原料として普
標準状態 (
2
5C，l
a
t
同での反応のエンタルピ一変化:
及するとともに電力需要も高まったため、大規模な水素
I
lrHO=2
8
5
.
8k
Jmol-1、電圧換算では UO =1
.4
81Vで
製造も天然ガスやナフサなどの化石燃料からの熱化学
あり、これを熱的平衡電圧と呼ぶ。このうち電気エネル
フ。ロセスが主になっている。
ギーである必要があるのは反応のギブズエネルギー変
J
.r
Go= 237.2k
Jmol-1であり、これが理論分解電
化 :I
現在、化石燃料の大量消費による二酸化炭素の排出量
0
=1
.2
29Vに相当する。反応エンタルビー変
が地球温暖化の原因となっていることや、化石燃料の資
圧 :
源量が有限であるといったことが問題となっている。こ
o
J
.rH
l
J
.r
Go =
化 と ギ ブ ズ エ ネ ル ギ 一 変 化 の 差 :I
れらを解決するために再生可能エネルギーの導入をす
4
8
.
6k
Jmol-1分のエネルギーは周囲からの熱等でよい。
すめければならない。今後、大量導入可能な再生可能エ
F
i
g.1に水(液体)および気体(水蒸気)の分、解のエンタルビ
ネルギーとして風力発電並びに太陽光発電などがあげ
ー変化およびギブズエネルギー変化に相当する電圧の
られる。これらのエネルギーは需要と地域や時間のズレ
温度依存性を示す。図中の0
、1
0
0
、及び374Cはそれぞ
が生じるため、エネルギーを貯蔵・輸送する技術が重要
れ融点、沸点、及び臨界点である。温度が高くなると水
UO
0
-11-
水素エネルギーシステム Vo1
.36，No.1(
2
0
1
1
)
。
o
c
100C
0
特集
製造するために必要な電力を用いることも多い。水電解
374C
0
による水素製造では 1Nm3(
Q
o
C、 1atm
での体手動に必要
3
4
.
6
モル偲想、気体で、は1
モル
な電力である。 1Nm
は4
1
.
5
=
2
2
.4L)であるので、ファラデーの法則(ファラデ一定
}
1=2
6
.
8
0
1Ahmo
，
1
} 2
電子反応)より理論
数:96485Cmo
1
.
2
.
3
9
3kAhN m
3
H
2
、エンタルビー基準で必要な
電気量は2
.
5
4
4k
WhN
エネルギー:.Rhは熱的平衡電圧との積で3
0
.
9
3
m
H
2となる。以上より (
2
)
式を書き換えると
。
=
3.544[kWh]/九
0
.
6
= (2.393[kA
h
]
/
Q
l
o
a
d
)
(1
.481[V]/U
1
o
a
d)
(
わ
図2に水電解の槽電圧の電流密度依存性とその過電圧
0
.
3
の内訳を示す。電流密度が低い領域では主に酸素過電圧
及び水素過電圧が過電圧の大部分であり、電流密度が大
0
.
0
250
450
650
850
1050
1250
きくなると抵抗過電圧の割合が高くなることが分かる。
TIK
この関数を数式で表すと以下のようになる。
図1 水 電 解 の 理 論 分 解 電 圧 及 び 熱 的 平 衡 電 圧 の 温 度 依 存
性. (熱力学データは Outokumpu HSCChemistry<
l
i
l
)
.
U=UO +i
R
s+ηa
(i
)+ηc
(i
)+ηe
(i
)
(
4
)
O
、R
ここで、 U、 U 、 i
s、ηa
(i
)、ηc
(i
)、および可e
(i
)は
の理論分解電圧が小さくなること、理論分解電圧と熱的
それぞれ電解槽電圧、理論分解電圧、電流密度、電解質
平衡電圧の差が大きくなることが分かる。したがって、
のイオン抵抗、酸素過電圧、水素過電圧、及び電極の抵
温度が高くなると必要な電気エネルギーの割合が低く
抗過電圧である。電解質の抵抗昆は電極聞に水素や酸素
なることを示す。高温の水蒸気電解技術が注目されるの
の気泡が発生すると大きくなる。電解質中の気泡により
は温度が高くなることによる反応速度の上昇とともに
抵抗が大きくなる割合、気泡分散増大係数は次式となる。
平衡論的にも所要電力が小さくなるためである。
次に、水電解のエネルギー変換効率について考える。
f=p/Po=(1一ε
)一1.5
(
5
)
ここで、 f
、p、p。、およびεはそれぞれ気泡分散増大係
電角開曹のエネルギー変換効率は以下の式で与えられる。
数、気体を含む時の抵抗、気体を含まない時の抵抗、及
。
=
P
o
u
t
/
P
i
n=(
Q
t
h
/
Q
l
o
a
d
)
(
U
t
h
/
U
l
o
a
d
)=8F8y (
2
)
び気泡の体積割合である。
ここで、。、 Po
t
h、Qload、Ut
u
t、Pi
n、Q
h、 U1
0
a
d、。F、
および、8
yはそれぞれエネルギー変換効率、出力エネルギ
一、入力エネルギー、水素製造に必要な理論電気量、電
2
.
5
解槽に通じた電気量、水電解の理論電圧、電解槽に加印
した電圧、電流効率、及び電圧効率である。水電解の効
2
.
0
率を考える上では、たとえ水蒸気電解であっても環境温
度の水が出発物質であるので、標準条件での水(液体)を
考えればよい。したがってU
.
4
8
1V
t
hを熱的平衡電圧の 1
と
コ
とすればエンタルビー基準の効率が求まる。水素製造に
1
.
5
1
.
0
必要な電気量はファラデ一則で求まる。
Q
t
h= zvF
(
3
)
0
.
5
ここで、 z
、v、及びFはそれぞれ反応電子数(=2
)、水素
1=
m
o
l的、及びファラデ一定数(=96485Cm
o
l
製造速度(
2
6
.
8
0
1Ahmo
}-1)である。よって 1
モルの水素製造に必要
0
0
1
0
0
200
3
0
0
400
500
i
lmAcm2
司
3
.
6
0
2Ahである。
な電気量は5
図2 水電解の槽電圧の電流密度依存性とその過電圧の内訳.
(
R
.
l
.LeRoy，J
.Electrochem.Soc.，1
2
6，1
6
7
6(
1
9
7
9
)
.
)
電解槽の効率を評価する指標として単位量の製品を
-12一
水素エネルギーシステム Vo1
.36，No.1(2011)
特集
(
4
)
式を用いて電圧効率: ()yを表すと
y=
U
O
j
(
Uo+i
R
s+可a
(i
)+可c
(i
)+ηe
(i
)
)(
6
)
アノードでは水酸化物イオンから酸素と水が生成する
。
となる。
反応、カソードで、は水が水素と水酸化物イオンになる反
(
)
yを大きくするためには電解質のイオン抵抗、
酸素過電圧、並びに水素過電圧を小さくしなければなら
応である。
これに対して固体高分子形水電解では固体高分子形
)となって
燃料電池と同様、電解質膜-電極接合体。四A
ないことが分かる。
電流効率: ()Fはアノード、カソード問の電子的な短
おり、電解質と電極問にはギャップは存在せず、電極問
絡電流、発生した水素、あるいは酸素が電解質を透過し
の距離が非常に近い。このため電極聞のイオン抵抗が小
て水電解の逆反応
さく高い電流密度で運転できること、供給するのは純水
H2(g)+1/202(g)→ H2
0(l
)
η
(
で良いことなどの利点がある、安定に運転するためには
により消費する化学的な短絡により低下する。隔膜を隔
発生する酸素及び水素が~内に滞留せず、背面に抜
てたアノード側の酸素分圧は運転圧力、カソード側の酸
けることが重要である。
素分圧はほぼ0、カソード側の水素分圧は運転圧力、ア
ノード側の水素分圧はほぼ0で、あるので、隔膜を隔てて
の酸素分圧あるいは水素分圧の濃度勾配は運転圧力に
比例する。したがって、化学的な短絡は運転圧力ととも
に大きくなる。よって、水電解で製造した水素を充填す
るための圧力を得るために電解槽の運転圧力を高める
か、思縮機を使用するかは化学的な短絡による電流効率
の低下と圧縮機の動力の大小関係を評イ面することとなる。
.
3 水電解技術の種類と現状
商用あるいは研究開発段階の水電解技術として電解
質によりアルカリ水電解、固体高分子形水電解、高温水
電解に大別される。図3にアルカリ水電解及び、国体高分
子形水電解の電極反応と電極、電解質の概略図を示す。
アルカリ水電解では多孔質材料を隔膜とし、電極と隔膜
の聞にギャップがある構造の方が一般的のようである。
今
u
H
O
4
3+
↓
、
r p F Y 糸川
VH.
iJ2
EU
4
・
・
・
・
・
・
・
園
田
・
・
・
圃
園
田
・
・
・
・
・
一円
か剖一
E
E・
円
一
・
ド
ノ→いけ
円 Br
4
↓
v+
qJ﹄
oUH
7qk
隔膜
a
)アルカリ
令ーー
OH電解質膜
アノード
力ソード
H20→ 1/20
↑
2
+2H++2e-
b
)固体子分子形
2H++2e→ H2
↑
ー
l
砂
H+
図3 アルカリ水電解と固体高分子形水電解
表1に水電解槽の電極、電解質、及び隔膜材料を示す。
表1. 各種の水電角卒槽の運転温度、電極、電解質、
2-1
句
及びセバレーター材料 [
アルカリ水電解 (
4
0
'
"
'
'
2
∞I
O
C
)
電解質:20
・3
0% KOH
セバレーター:アスベスト，
品分〕子補強アスベス
ト PTFE結着チタン酸カリウム， PTFE結
着ジルコニアヲ
ポリスルホン結着ポリアンチモン
酸/酸化アンチモン， 焼結ニッケル， セラミクス/
酸化ニッケル被覆ニッケル， ポリスルホン
アノード:ニッケル， ニッケル系合金， 鉄
一
， 一
ッケル被覆鉄， イオンフレートニッケル(Ag+， L
i
+
，
He+
，K
r
+
)
， ニッケルコバルト酸化物， 酸化コバ
ルト， ランタンドーフ酸化コバルト， ランタンス
トロンチウムコバルト酸化物，
亜鉛コバルト酸化
物
， 貴金属酸化物
カソード:鉄，鉄-希土類，鉄-ニッケル合金，ニ
ッケル
固体両分子形水電解 (
6
0
'
"
'
'
1
∞
。C)
電解質/セバレーター:パーフルオロエチレンスルホ
ン酸系カチオン交換膜
アノード:酸化イリジウム被覆チタン，
イリジウ
ムルテニウムコバルト酸化物，
イリジウムルテニ
ウムスズ酸化物， イリジウムルテニウム鉄酸化物，
イリジウムルテニウムニッケル酸化物，イリジウム
スズ酸化物、イリジウムジルコニウム酸化物、ルテ
ニウムチタン酸化物、ルテニウムジルコニウム酸化
物、ルテニウムタンタル酸化物、ルテニウムチタン
セリウム酸化物
カソード:白金被覆チタン，白金担持カーボン，パ
ラジウム担持カーボン、コバルトグリオキシム、ニ
ッケルグリオキシム
品温水電解 (
7
'
∞'
"
'
'
1
α。
泊C)
電解質/セバレーター:イットリウム安定化ジルコニ
S
Z
)
ア
¥
，
/
アノード:ストロンチウムド一フランタンマンガン
酸化物
カソード:ニッケル/
YSZ
複合体
-13-
水素エネルギーシステム Vo
1
.36，N
o.1(
2
0
1
1
)
特集
[
2
9
] アルカリ水電解は2
∞℃近くの温度まで検討され
圧である。カソード材料には主に白金系材料が使用され
ているが、商用電解槽は7
0
"
'
9
0C程度であり、 20"'30%
る
。
0
KOH
水溶液を電解質とする。温度及び電解質濃度を高
高温水蒸気水電解では固体酸化物形燃料電池とほぼ
くすると、電極反応速度やイオン伝導度が向上して電解
同じ材料が検討されている。電解質には酸化物イオン伝
槽としての性能も向上するが、電解質の腐食性も大きく
導体であるイットリウムで安定化した酸化ジルコニウ
なるため材料の制約も大きくなる。セバレーター材料に
ム(Y
S
Z)、アノードにはランタンストロンチウムマンガ
は安価で耐久性に優れているアスベストが使用されて
ン酸化物等の導電性酸化物、カソードにはニッケルと
いたが、人体への有害性の問題から代替材料の検討がす
Y
S
Zの複合体であるニッケルサーメット等が用いられ
すめられている。アノード材料には主にニッケル系材料
る
。
が使われているが、導電性酸化物も良好な触媒活性をも
次に商用あるいは商用に近い水電解槽の規模と効率
つことが報告されている。カソード材料には鉄系材料、
を表2に示す。 [
1
7-2
0
]Bam
agシステムに代表される常
あるいはニッケル系材料が使用される。図2に示したア
圧のアルカリ水電解のうち、効率の高いものの電力原単
ルカリ水電解の過電圧の内訳が示すようにアルカリ水
位は約4
.
0kWhm3-H
2
程度、 L
u
r
g
iシステムに代表され
電解では酸素過電圧だけでは無く、水素過電圧も比較し
る加圧型では 4
.
5kWhm3 -f
u程度とやや大きい。
て大きいため、高性能化のためにはアノード、カソード
P
r
o
t
o
nene
昭 Y句T
s
t
e
m
社や神鋼環境ソリューション社の
ともに触媒能の向上が必要である。
商用機の固体高分子形水電解システムの電力原単位は
固体高分子形水電解では電解質膜には主にパーフルオ
3-f
4
.
5kWhm
u
程度と加圧のアルカリ水電解とほぼ同
ロエチレンスルホン酸系カチオン膜が使用されており、
じである。これは出力密度を優先して定格値の電流密度
運転温度は6
0
"
'
1
∞℃程度である。電解質にはプロトン
が高いためと考えられる。一方、 WE-NET
高松ステーシ
型のカチオン交換膜を使用するため強酸性であるため、
ョンや本田技術研究所で試作されている固体高分子形
耐酸性に優れた材料でなければならない。アノード電極
水電解システムでは常圧の電解システムとしては電力
触媒には酸化イリジウム系材料が耐久性、触媒活性とも
3-f
原単位が3
.
8kWhm
u
前後と非常に小さいく高効率
に優れているが、電圧損失の大半がアノードの酸素過電
である。しかし、水素ステーション用に加圧するための
表 2 各種水電解槽の規模ならびに効率
企業名等(国)
l
n
d
u
s
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r
i
eH
a
u
t
eT
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e(スイス)[17]
l
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u
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c
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n
o
l
o
g
i
e(スイス)[17]
ELT(ドイツ)
[
1
7
]
ELT(ドイツ)
[
1
7
]
H
y
d
r
o
g
e
n
i
c
s
(カナダ)[
1
7
]
H
y
d
r
o
g
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nT
e
c
h
n
o
l
o
g
i
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s
(
ノルウェー )
[
1
7
]
DeN
o
r
aP
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r
m
e
l
e
c
(イタリア )
[
1
7
]
N
i
t
i
d
o
r(イタリア)[
1
7
]
JHFC相模原ステーション(日本 )
[
1
8
]
電解質
槽の製造能力
Nm3h
-1
a
t
m
アルカリ
1
1
0-760
3-330
1
1
0-760
3-330
1
0
6
0
1
0
4
8
5
4
5
4
0
80
アルカリ
34
アルカリ
アルカリ
アルカリ
アルカリ
アルカリ
アルカリ
アルカリ
P
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r
g
yS
y
s
t
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mCS
e
r
i
e
s(米国 )[17]
神鋼環境ソリューション(日本 )
[
1
7
]
PEM
PEM
1
0
3
0
1
6
0
目立造船(日本 )
[
1
7
]
PEM
0
.
5
3
0
三菱重工(日本)(設計値 )
[
1
9
] PEM
3
9
.
2
WE-NET(
高松ステーション )
[
2
0
] PEM
20
本田技術研究所(日本， SHS)ロ
0
]
圧力
PEM
ガス純度
(H2)%
9
.
8
9
9
.
9
3
1 9
9
9
.
8
9
9
.
9
常圧
9
9
.
8
9
9
.
9
3
1
9
.
8
9
9
.
9
常圧 9
5
1
0 9
9
.
9
常圧
常圧
3
6
9
9
.
9
9
9
.
5
電力原単位
kWhNm3
4
.
3 -4
.
6
3
.
9 -4
.
2
4
.
3 -4
.
6
3
.
9 -4
.
2
4
.
6 -4
.
8
4
.
3
4
.
3 -4
.
5
4
.
7
-14一
備考
u
r
g
iシステム
76.
4 -81
.8 L
a
gシステム
8
3.
3 -90.
1 B鑑 n
u
r
g
iシステム
76.
4 -81
.8 L
8
3.
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水素エネルギーシステム Vo1
.36，No.1(2011)
特集
匹縮機の動力が非常に大きく、システム全体では5kWh
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以上となっている。
風力や太陽光などの再生可能エネルギーを利用する
ためには変動が大きく、時間的、空間的に需要と整合性
以上、アルカリ水電解は低コスト材料が使用可能であ
の無い電力を大規模に貯蔵、輸送する手段を構築しなけ
り、比較的高効率での水素製造が可能であるが、日本に
ればならない。水電解-水素エネルギーがこの役割を担
は現在メーカーは無い。現状の固体高分子形水電解はア
うためには水電解システムが電力変動に対応すること、
ルカリ水電解より高い効率での水素製造が可能である
水電解の下流のフロセスを駆動するために必要な圧力
が、白金族系の材料など材料コストを下げることは難し
の水素を供給することが求められる。
い。したがって、低コスト、かつ高効率の水電解を行う
電気自動車用並びに家庭用コジェネレーションシス
ためにはアルカリ水電解の高効率化技術、あるいは固体
テム用電源として研究開発がすすめられている固体高
高分子形水電解の低コスト化技術の可能性がある。
分子形燃料電池の実用化のための技術的な重要な課題
わが国の工業電解技術として食塩電解による塩素、水
とである。とくに起動停止時に燃料極に空気(酸素)が入
酸化ナトリウム、及び水素製造がある。全反応は
2NaCl+2H20→ 2NaOH+C
12 +H2
の一つは起動停止や負荷変動による劣化を抑制するこ
(
8
)
ると、過渡的に燃料電池の開回路電圧より高い電圧にな
であり、隔膜にはカチオン交換膜を Na+
伝導体として用
り劣化が加速されることが分かっている。食塩電解工業
い、電極反応は以下のとおりである。
でもプラント保守のために停止するときに発生する腐
12 +2e(アノード)2Cl-→ C
(
9
)
食を抑制することが重要である。以上より、再生可能エ
(カソード)2H20+2e-→ H2 +20H-
(
1
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)
ネルギーの電力変動に追随するためには定電流条件よ
基本的には、水電解の酸素発生の代わりに塩素発生反応
りも耐久性、とくにアノード材料の高電位での耐性が優
の選択性の高い酸化ルテニウム系触媒担持官電極をア
れていなければならないと考えられる。また、運転停止
ノードに用いて塩素発生を選択的に行う電解であり、カ
時にはカソードに酸素が混入しても十分な耐食性が必
ソードの水素発生反応はアルカリ水電解と同じである。
要である。
理論分解電圧は2.16Vと水電解の 1.23Vよりはるかに大
加圧型の水電解システムでは圧力変動に耐えられる
きい。 [
2
1
] イオン交換膜法を採用しているわが国の
構造設計とともに水素及び酸素の透過を抑制して高い
NaOH製 造 の 電 力 原 単 位 は 2008年 時 点 で 2426kWh
イオン伝導度を有し、信頼性の高い隔膜材料の開発が必
1
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-NaOHであり、成熟産業と言われながらも、この 10
要であると考えられる。
年で24%も電力原単位を向上した。 [
2
勾水素は副生成物
以上のように、再生可能エネルギーに対応して高効率
として生産される。水素製造の電力原単位に換算しても
な水素エネルギーシステムを構築するためには大きな
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の高い効率である。食塩電解工業では電
電力変動のもとでも安定かつ高効率での電解が可能な
1
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)式の反応活性の高い電極材
力原単位の削減のために(
電極及び隔膜材料の開発が必要であり、現状技術を単に
料の開発や、図3に示した電解槽の構造のうち、基本的
応用できるものでは無い。これらの技術開発のためには
)アルカリ水電解と同じであったものをゼ、ロギャ
にはa
電解にかかわる水平の技術協力のみならず、使われ方を
ップ方式と呼ばれる b
)固体高分子形水電解のように電
意識した縦の協力も重要であると考える。再生可能エネ
極が隔膜と接している構造への改良などが行われてい
ルギーの大規模導入にむけて関係各位のご協力をお願
る。これらの技術はアルカリ水電解に応用可能である。
いする次第である。
、量等の弁金属
固体高分子形水電解の新技術としてはTa
の酸炭窒化物が酸性電解質中で安定であり、酸素発生触
参考文献
媒能を有することが報告されている。ロ司今後、以上の
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