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Er3+イオン
NTT物性科学基礎研究所における量子光学研究の最前線
167
超微細構造準位
ボソンピークモード
Er3+イオンの精密分光で探るガラスの物性
私たちは1.5 μm光通信波長帯における光書き込み量子メモリへの応用を
目指して，シリカガラス光ファイバ中にドープされた167エルビウムイオ
ン（167Er3+）の超微細構造準位の利用可能性を検討しています．167Er3+イオ
ンの準位の安定性（寿命）がメモリ時間を決定するので，寿命に関する詳
細な情報が必要となります．本稿では，超微細構造準位の寿命を測定して
いるときに，私たちが偶然に発見した寿命の異常な温度依存性と，それを
もたらすガラスの物性について紹介します．
寿命の異常な温度依存性の発見
はしもと
だいすけ
橋本 大佑
し み ず
かおる
/清水 薫
NTT物性科学基礎研究所
，3）
なるという予想外のものでした（2）（
．
在比23%）のみ核スピン 7 / 2 を有し
通常の結晶中では，温度Tが低下する
ています．この核スピンから生じる磁
ほど t 1の逆数である縦緩和レートβは
場 と 電 子 と の 相 互 作 用 に よ っ て，
として利用しようという企図から ，
小さくなり，寿命 t 1は急激に長くなり
167
光学結晶中にドープ（添加）された希
ます（β∝T n ）
．そのため，観測され
の超微細構造準位に分裂します．こ
近年，量子情報の光書き込みメモリ
（1）
167
3＋
Er3＋イオンの各副準位はさらに16個
土類イオンのサブレベル（超微細構造
た異常な温度依存性は Er イオンの
こで，それぞれのエネルギー間隔は，
準位やゼーマン準位）に関する研究が
周囲がガラスであることに起因してい
1 GHz程度です．
さかんに行われています．このような
ると考えざるを得ません．このような
シリカガラス光ファイバ中にドープ
サブレベルの寿命 t 1や位相コヒーレン
不思議な現象が生じる原因を追究して
されたEr3＋ イオンの光学遷移の特性
ス時間 t 2の値がメモリ時間を決定する
いるうちに，これまでに知られていな
はすでによく調べられています．例え
ため，t 1や t 2の長時間化（秒〜）を念
かったサブレベル寿命 t 1とガラスに
ば，その不均一広がりは 1 THz程度に
頭に系統的な研究が進められています．
NTT物性科学基礎研究所でも同様
の 企 図 の も と， エ ル ビ ウ ム イ オ ン
3＋
（Er ）をドープした光学媒体の可能
性を検討しています．その中でも，シ
リカガラス光ファイバ中にドープされ
167
3＋
た Er イオンの超微細構造準位は有
＊２
特 有の格子振動
であるボソンピー
も及びますが，均一広がり＊ ４ は温度
ク＊ ３ との関係性が明らかになってきま
1 Kのときに10 MHz程度となります．
した．
また，その光学遷移の寿命T 1は温度
シリカガラス光ファイバ中にドー
プされたEr3+イオン
にはあまり依存せず，10 msです．こ
れは，結晶の場合と同程度です．一方
で，超微細構造準位の特性に関しては
シリカガラス光ファイバ中にドープ
3＋
詳細な研究はまだなされていません．
力な候補の １ つです．その理由は，①
されたEr イオンのエネルギー準位
その理由は，そのエネルギー間隔にも
1.5μm光 通 信 波 長 帯 に 光 学 遷 移
構造を図 １ に示します．
ガラス中では，
不均一広がりが生じるため，そして，
その構成原子やイオンからの局所的な
結晶ホストの場合に比べて t 1が短いた
4
4
（ I15/ 2 扌 I13/ 2 ）を有する，②導波路
4
による光閉じ込めの効果により光と
電場によって，基底状態 I15/ 2 や励起
Er3＋イオンの相互作用が増強される，
状態 4 I13/ 2 はそれぞれ ８ つと ７ つの副
③光学遷移の不均一広がり＊ １ により
準位に分裂します．なお，これらの隣
広帯域化への期待が可能，
の ３ つです．
り合う副準位間のエネルギー幅は周波
そこで私たちは，独自の分光手法に
数に換算すると，およそ数100 GHz〜
より，冷却に伴ってサブレベル寿命 t 1
1 THz程度です．
がどの程度長くなるか調べてみまし
ところで，Er原子核の同位体は多
た．ところが，結果は t 1がむしろ短く
いのですが，その中で唯一167Er（存
24
NTT技術ジャーナル　2014.6
めです．よって，飽和吸収分光法＊ ５
＊1 不均一広がり：各Er 3 ＋イオンの周囲のガラ
ス構造の違いにより生じる遷移周波数の広
がり．
＊2 格子振動：結晶やガラスを構成する原子や
イオンの振動．
＊3 ボソンピーク：ガラス中の格子振動の状態
密度に現れる振動周波数 1 THz付近を中心
とした幅〜 2 THz程度のピーク．
＊4 均一広がり：１個のEr 3 ＋イオンの光学遷移
が有する遷移周波数の幅．
特
集
の寿命T1や超微細構造準位の寿命 t 1に
7 th
4
応じて，基底準位に緩和します．これ
I13/2
Er 3 ＋
167
励起状態
2 nd
により，プローブ光パルスの吸収が増
大し，透過光強度の過渡的な減少とし
て観測できます．すなわち，得られた
透過光強度の減衰の様子を調べること
1 st
光学遷移
で，T1のみならず t 1も見積もることが
1.5 μm
できるのです．
8 th
実験系の概略を図 ２（a）に示します．
実験には，4.5 mの単一モードのEr
ドープシリカガラス光ファイバを用い
2 nd
ました．波長を1533.2 nmに設定した
線幅100 kHzの波長可変レーザからの
数100 GHz
∼ 1 THz
基底状態
4
I15/2
光をポンプ光とプローブ光に分岐しま
1 st
す．そして，分岐した光を音響光学素
子（AOM）＊ 7 によりそれぞれパルス
∼ 1 GHz
化します．パルス化されたこれらの光
は，
クライオスタット（低温冷却装置）
副準位
超微細構造準位
図 1 シリカガラス光ファイバ中にドープされたEr 3+ イオンの
エネルギー準位構造
中で冷却されている長さ4.5 mのEr
ドープシリカガラス光ファイバに対向
照射されます．そして，透過してきた
プローブ光パルスの光強度を測定しま
す．ポンプ光パルスとプローブ光パル
＊６
やフォトンエコー法
などの従来の
分光手法をそのまま用いたのでは，t 1
移の吸収を飽和させます．
これにより，
スの入力光パワーはそれぞれ− 6 dBm
1.53 μm付近に遷移波長を有する特定
および−27 dBmです．光パルスの時
167
3＋
の Er イオンが選択的に励起されま
系列は図 ２（b）に示すとおりです．パ
す．これらのイオンについては，図 １
ルス幅45 msのポンプ光パルスの照射
に示す励起状態，および基底状態の超
を終えた直後に同じくパルス幅45 ms
NTT物性科学基礎研究所では，t 1
微細構造準位のそれぞれに電子が確率
のプローブ光パルスを照射します．そ
の値を測定するために過渡的飽和吸収
的に分布することになります．この状
して，周期100 msでこのサイクルを
分光法とも呼ぶべき手法を試みまし
態でポンプ光パルスをオフにすること
繰り返しています．
た．これには ２ つの段階があります．
で，②へと移行します．②では，ポン
すなわち，①吸収飽和による初期状態
プ光パルスをオフにした直後に，周波
の準備，②その後の緩和による終状態
数は同じですが光強度が弱いプローブ
への移行です．①では，光強度が強く
光パルスを照射します．ポンプ光パル
て充分な時間幅を有するポンプ光パル
スの光強度に比べて十分弱いために，
の値を測定することは困難です．
寿命の測定方法
3＋
スをEr イオンに照射して，光学遷
各準位の電子の分布確率は，光学遷移
＊5 飽和吸収分光法：不均一広がり中に埋もれ
た一部のイオンの均一広がりの様子を調べ
ることができる分光手法．
＊6 フォトンエコー法：不均一広がり中に埋も
れた一部のイオンの位相コヒーレンス時間
を調べることができる分光手法．
＊7 音響光学素子：光学媒体中に発生させた音
響波により入射光を回折させ，その強度変
調を可能にする素子．
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NTT物性科学基礎研究所における量子光学研究の最前線
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Er3＋ イオンの超微細構造準位
の寿命特性
ガラス光ファイバに対するプローブ光
時定数にしたがって，その強度が減衰
パルスの透過光強度の時間変化を図 ３
していく様子が観測できています．こ
（a）に示します．光学遷移の寿命T1や超
の結果から， 4 Kにおける t 1の値は3.1
微細構造準位の寿命 t 1に応じた 2 つの
4 Kに冷却されたErドープシリカ
msと求めることができました．
（a） 寿命測定のための実験系
ポンプ光
波長可変
レーザ
アイソレータ
AOM
プローブ光
λ＝1533.2 nm
線幅100 kHz
アッテネータ
（減衰器）
クライオスタット
AOM
（b） 光パルスの時系列
100 ms
光検出器
光強度
ポンプ
プローブ
45 ms
45 ms
4.5 m Erドープ
シリカガラス
光ファイバ
（2.5∼30 K）
ポンプ
時間
図 2 寿命の測定方法
（Hz）
120
110
−0.5
100
t1に応じた時定数
縦緩和レートβ
プローブ光パルスの透過光強度
0
−1
−1.5
0
5
80
70
60
T1に応じた時定数
50
t1＝3.1 ms
−2
90
10
15
20（ms）
40
0
5
10
（a） 4Kにおけるプローブ光パルスの透過光強度の時間変化
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−1
（b） 縦緩和レートβ＝
（3 t1）
の温度依存性
図 3 167 Er 3+ イオンの超微細構造準位の寿命特性
26
15
温 度
時 間
30（K）
特
集
続いて，30 Kから2.5 Kまでの温度
範囲で同様に t 1の値を調べてみまし
−1
た．縦緩和レートβ＝（3t1） の温度
依存性を図 ３（b）に示します．30 Kから
20 Kの温度領域では， 2 π×7.5 Hz程
度の一定値を示しています．そして，
的にどのように説明されるかを解説し
度Tに比例するので，ホップする確率
ます．
もTに比例します．
ガラス中のBPM（ボソンピーク
BPMとの相互作用による緩和
モード）
ガラス中のEr3＋ イオンの超微細構
ガラスには結晶と異なり，並進対称
造準位の緩和に話を戻します．私たち
20 Kから 4 Kの温度領域では温度低
性の欠如と構造の不規則性という特徴
は観測された寿命 t 1の温度依存性のプ
下に伴ってβの値が 2 π×8.6 Hzから
があります．この不規則性のために，
ロファイルを再現するために，BPM
2 π ×17.2 Hzまで増大しています．
波長の短い格子振動（フォノン）は伝
との相互作用による超微細構造準位の
このように，30 Kから 4 Kまでの温度
搬することなく局在してしまいます．
縦緩和レートを計算しました．Er3＋
領域では，温度を低下させているにも
すなわち，単純な伝搬モード以外にも
イオンから眺めると，近傍にBPMが
かかわらず，βの値がむしろ増大し緩
さまざまな低エネルギーの振動モード
いてもやがてホップして飛び去ってし
和が促進され，超微細構造準位の寿命
が存在する可能性があるのです．実際
まうので（図 ４ ）
，その滞在時間を相
t1が短くなる，という異常な温度依存
に，種別を問わずガラス中の格子振動
互作用時間，もしくはBPMの寿命と
性が観測されました．これは，温度の
には振動周波数 1 THz付近を中心と
考えることができます．温度が低いほ
低下に伴って，量子状態が安定になる
した幅の広い（〜 2 THz程度）状態密
どBPMの滞在時間が長く，充分に相
＊８
という通常の理解とは真逆の結果で
度
のピークが現れることが半世紀
互作用するために，かえって超微細構
す．例えば，Y2SiO5結晶中にドープ
前から知られており，これはボソン
造準位の緩和が促進されると考えられ
されたユウロピウムイオン（Eu ）
ピークと呼ばれています．しかし，そ
ます．
の場合，18 Kから 4 Kまで温度を下げ
の素性や起源については統一的な見解
実験結果と計算結果を比較した様子
ると，超微細構造準位の縦緩和レート
は得られないまま現在に至っています．
を図 ５ に示します．温度低下に伴って
一方で，この10年近くの間に中性子
縦緩和レートβが増大する様子を再現
3＋
−6
が 2 π ×0.1 Hzから 2 π ×10
Hz程
＊９
＊１０
できていることから，BPMの局在と，
度まで減少します．これら結晶中の希
散乱
土類イオンの超微細構造準位の緩和を
て，ボソンピークを担っていると考え
伝搬フォノンとの相互作用によるホッ
調べた実験結果との比較から，今回観
られる格子振動モード（BPM：ボソ
プという描像が基本的なポイントを押
測されたβの異常な温度依存性は，シ
ンピークモード）の特徴が次第に明ら
さえていることがよく分かります．な
や光ラマン散乱
などによっ
（4）
リカガラスホストの非晶質性に起因す
かになってきました ．シリカガラス
お， 8 Kから2.5 Kでは，実験結果を
るものであると考えざるを得ません．
中のBPMは局在性の強いモードであ
再現できていませんが，考えられる原
一方で， 4 Kから2.5 Kの温度領域で
ることが示唆され，光ラマン散乱の結
因としては，BPMの状態密度を正確
は，さらなる温度低下に伴いβの値が
果からは，BPMが堅牢な構成単位で
に評価できていないか，ほかの振動
2 π×17.2 Hzから 2 π×16.0 Hzまで
あるSiO4四面体のねじれ運動に関係
減少しており，通常の説明が適用でき
したモードであることが判明していま
ます．
す．また，非常に興味深い別の特徴と
このように，今回NTT物性科学基
して，あるサイトに局在しているBPM
礎研究所では偶然，超微細構造準位の
が伝搬性を持つ音波を媒介として別の
縦緩和レートβの異常な温度依存性を
サイトにホップするということも示唆
発見しました．次に，この現象が物理
されています．音響フォノンの数は温
＊8 状態密度：単位エネルギー当りの量子状態
の数．
＊9 中性子散乱：測定物質に照射された中性子
線の散乱の様子から，物質を構成する原子
の原子核や核 ・ 電子スピンの空間配列 ・ 集
団運動を測定するための手法．
＊10 光ラマン散乱：測定物質に照射された光の
ラマン散乱の様子から，物質を構成する原
子や分子のエネルギー準位構造を測定する
ための手法．
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NTT物性科学基礎研究所における量子光学研究の最前線
167
Er 3 +
Simon, and N. Gisin: “A solid-state lightmatter interface at the single-photon level,”
Nature，Vol.456，No.7223，pp.773-777，2008.
（2） D. Hashimoto and K. Shimizu: “Population
relaxation induced by the Boson peak mode
observed in optical hyperfine spectroscopy of
167
Er3+ ions doped in a silicate glass fiber,” J.
Opt. Soc. Am. B，Vol.28，No.9，pp.2227-2235，
2011.
（3） 橋本 ・ 清水：“ガラス中のEr3+イオンのサブレ
ベル分光－ボソンピークモードの局在性と
非局在性を探る，” 固体物理，Vol.48，No.5，
pp. 201-213，2013.
（4） 中山：“シリカガラスのボソン ・ ピークとそ
の 物 理，” 日 本 物 理 学 会 誌，Vol.58，No.7，
pp.512-519，2003.
BPM
図 4 BPMがホップする様子
（任意単位）
1.2
実験結果
縦緩和レートβ
1
0.8
0.6
0.4
0.2
0
計算結果
0
5
10
15
20
25
30（K）
温 度
図 5 実験結果と計算結果との比較
モードの介在によるものと考えられま
少している様子が分かります．今後は
す．それでもなお，低温でのβのピー
そのような温度領域で同様の実験を行
クの存在を定性的には予想できてい
い，寿命 t 1の長寿命化を確認します．
ます．
長寿命化に成功すれば，本来の目的で
今後の課題
実験結果と計算結果より，2.5 Kよ
りもさらに低温側では，βが急激に減
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NTT技術ジャーナル　2014.6
ある量子情報の光書き込みメモリとし
ての応用に取り組みます．
■参考文献
（1） H. D. Riedmatten, M. Afzelius, M. U. Staudt, C.
（左から）
清水 薫/ 橋本 大佑
光通信波長帯で動作する量子メモリを実
現することができれば，光ファイバを用い
た量子暗号通信ネットワークの大規模化に
一歩近づくことになります．絶対的に安全
な通信を社会に提供できるよう，日々研究
に取り組んでいきます．
◆問い合わせ先
NTT物性科学基礎研究所
量子光物性研究部
量子光制御研究グループ
TEL 046-240-3938
FAX 046-240-4726
E-mail　hashimoto.daisuke lab.ntt.co.jp