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レーザー共鳴イオン化を用いた
希ガス不純物測定
日本原子力研究開発機構
東京大学宇宙線研究所A
岩田 圭弘
関谷洋之A，伊藤主税
日本物理学会2014年秋季大会
佐賀大学本庄キャンパス 2014/9/18 (Thu.)
本研究は科研費（25707020）の助成を受けたものである。
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Outline
• Xeを用いた暗黒物質探索におけるRn, Kr不純物
＊ レーザー共鳴イオン化 を用いた Rn除去、Kr測定
• （1）空気中Rnを用いた共鳴イオン化観測（現状）
＊ 真空紫外 + 可視レーザー による（γ1+γ2）イオン化
＊ 質量数 A= 222 領域のTOF spectrum
• （2）Xe中 ~ppt level Kr測定への適用性評価
＊ 紫外レーザー による（2γ+γ）イオン化
＊ Ar中の~ppt level Kr 測定 ⇒ Xe中Krへの適用性
• まとめ、今後の予定
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Xeを用いた暗黒物質探索における
不純物 Rn除去、Kr濃度測定
•
最大の内部BG、Xe循環で除去
85Kr： 85Kr/Kr~10-11 ⇒ ~ppt of Kr
222Rn：
• Rn： 冷却活性炭は、同族のXeも吸着
Kr： API-MS前段に GCによるKr濃縮
XMASSの数keV領域におけるBG源
BGレベル
[cts/day/kg/keV]
BG発生源
外周由来
β・γ
85
Kr　(Kr < 1 ppt)
Rn　(～8 mBq)
環境中性子
222
< 10 -5
< 10 -5
～10 -4
< 10 -6
API-MS： 大気圧イオン化質量分析、IP大→小に電荷交換
GC： ガスクロマトグラフィー
• 狭線幅のパルスレーザーで
Rn or Kr のみ共鳴イオン化
Rn： 222Rn+を電場ドリフトし除去
Kr： 84Kr+をTOF-MSで検出
VUV+可視
UV
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（1）Rn測定セットアップ（試料導入、検出）
• 神岡空気中のRn共鳴イオン化 + TOF質量分析
• 活性炭冷却（－80℃）でRn濃縮、250℃でRn放出
• 超音速分子線バルブ（PSV）から導入し、MCPで検出
神岡空気中のRn を
ベーキング + 循環し
PSVから導入
VUV + 可視パルスレーザー
（平行光, 5 ns） でRnイオン化
VUV
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（1）Rn測定セットアップ（VUVレーザー）
• 共鳴四波混合による真空紫外（VUV）光生成
TOF-MS
• Kr 共鳴より短波長 + Xe混合による位相整合
⇒ VUV ~ 10 μJ/p （MgF2 prism×2 後）
• MgF2 prism×2 で VUV光を分離＆反射
Xe/Kr ~ 0.073
212.5 nm： Kr 2γ 励起
より ~0.01 nm 短波長
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（1）Rn共鳴イオン化の測定結果
• A = 222 領域にピーク
• Xe: 147.0 nm + 266 nm イオン化で
レーザー2本の空間・時間的overlap
VUV波長の確認
A = 222
（71.9 μs）
1000秒
1000秒
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（2）Kr測定セットアップ（TOF-MS）
• 市販 pure Xe に不純物 Kr ~ 10 ppb ⇒ Ar中Krから推定
• 100-400 ppb Kr 含有 Xe, Ar ガスを測定し、主成分Xe, Ar
におけるKr検出感度を比較 （次頁に試料調製の概要）
• ~ppt level Kr 含有 Ar ガス ⇒ 主成分Xeの場合を評価
試料調製（次頁）
212.6 nm（集光）
で Krイオン化
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（2）試料調製（100-400 ppb Kr in Xe, Ar）
• 系全体を真空引き後、VA に 50 ppm ガスを少量供給
• ~4 atm の高圧 pure Xe or Ar を供給し、VA 内で混合
（50 ppm ガスは殆ど逆流しない）
• VB-VD 真空引き後、混合ガスを拡散させて ~1 atm に
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（2）84Kr質量スペクトルの濃度依存性
• 主成分Xe（左）, Ar（右）ともに、測定時間は各100秒
•
84Kr
ピーク電圧は濃度に比例
•
84Kr
信号量：
44.1-44.3 μs 積分値、前後50 ns 平均値をベース電圧
各測定で透過レーザー出力をモニターし、信号量を補正
100秒
100秒
主成分：Xe
主成分：Ar
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（2）主成分Xe, Ar におけるKr検出感度比較
• 濃度 vs. 信号量の傾きから、主成分XeのKr検出感度は
主成分Arの約1/2 ⇒ PSVからの導入ガス拡がり
• MFCで調整した既知濃度Kr含有Arガス、大気圧flow：
y = （36.92±0.36） x ⇒ 希釈操作OK
主成分：Xe
y = （20.46±0.12） x
+ （266.38±27.73）
主成分：Ar
y = （37.62±0.59） x
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（2）Ar 中 ~ppt level Kr測定
•
•
•
•
MFCで Kr濃度5-20 ppt に調製
pure Ar 中の Kr ≲ 1 ppt を観測
二量体BGは、Xe中Krでは影響なし
主成分Xeでも、~1 ppt 領域観測可
1000秒
pure Ar
1000秒
y = （62.19±2.87） x
+ （53.35±32.95）
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Summary and future plans
• レーザー共鳴イオン化を用いた Rn除去、Kr測定
• （1）空気中Rnを用いた共鳴イオン化観測（現状）
＊ VUV + 可視レーザーを平行光でTOF-MSに導入
＊ A = 222 領域にピーク、Xeイオン化で光軸を最適化
• （2）Xe中 ~ppt level Kr測定への適用性評価
＊ 主成分XeのKr検出感度は、主成分Arの約1/2
＊ Ar中の ≲ 1 ppt Kr を測定 ⇒ Xe中 ~ppt level 観測可
• 今後の予定
＊ Rn: 電場ドリフトの設計、 Kr: XMASS への適用
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補足資料
冷却活性炭による Rn回収・ベーキング放出
• （1）冷却活性炭（－80℃）で、神岡空気中のRnを回収
前段の活性炭なしＵ字管で水分除去
• （2）活性炭ベーキング（250-300℃）＆Ar押し出しで
Rn放出 ⇒ 300 cc 容器 + PSV に拡散
補1/7
Kr濃度希釈方法（~100 ppb of Kr in Xe）
VA - VD 真空引き、以下 P0 は絶対圧、PXe, PPSV はゲージ圧
50.2 ppm ガス P0 ~ 0.024 MPa（ガスボンベ圧力計） をVBに供給
VB → VA + VB 真空拡散
V3 close, VB-VD真空引き後に pure Xeを PXe ~ +0.286 MPa供給
V3 open で 50.2 ppm ガスを希釈１分 ⇒ PPSV ~ +0.034 MPa
V3 close, VB - VD真空引き後、 VA → VA + VB + VC 真空拡散
⇒ PPSV ~ +0.016 MPa（１回目測定）
• 前項を繰り返し ⇒ PPSV ~ +0.001 MPa（２回目測定、ほぼ大気圧）
• VA - VC → VA - VD 真空拡散 ⇒ PPSV ~ -0.025 MPa（３回目測定）
• VD 真空引き、前項を繰り返し ⇒ PPSV ~ -0.043 MPa（４回目測定）
•
•
•
•
•
•
• Kr濃度（絶対圧で計算）：
50200×𝑃𝑃0 ×𝑉𝑉𝐵𝐵 ×𝑉𝑉𝐴𝐴 /(𝑉𝑉𝐴𝐴 +𝑉𝑉𝐵𝐵 )
𝑃𝑃𝑋𝑋𝑋𝑋 ×(𝑉𝑉𝐵𝐵 +𝑉𝑉𝐶𝐶 +𝑉𝑉𝐷𝐷 )/(𝑉𝑉𝐴𝐴 +𝑉𝑉𝐵𝐵 +𝑉𝑉𝐶𝐶 +𝑉𝑉𝐷𝐷 )×𝑉𝑉𝐴𝐴
[ppb]
補2/7
A = 84 領域のバックグラウンド（pure Xe）
• pure Xe を MCP2500, amp500 で1000秒測定（項目３と同じ）
• レーザー波長を共鳴から少しずらして測定
⇒ 赤, 青, 緑はIdler 波長（共鳴： 1072.809 nm）の共鳴からのずれ
• 緑と青に共通のピークは炭化水素系の不純物か？
⇒ XMASS の pure Xe であれば無視できるか
212.6 nm波長で、赤, 緑, 青は共鳴波長より 0.004, 0.008, 0.012 nm 長い
補3/7
改良レーザー光学系の全体像
励起光
（354.8 nm）
1. OPG
1. OPG:
530.2 nm 生成
2. OPA:
530.2 nm 増幅
2. OPA
3. SFG
3. SFG:
212.6 nm 生成
補4/7
光パラメトリック発生（OPG）
• 354.8 nm（励起, P） → 530.2 nm（S） + 1072.8 nm（S）
• 波長変換： BBO結晶×４ 回転角を微調整 ⇒ （次頁）
• ECDL波長をモニターし、可視光波長を間接的に調整
• ~30 mJ/p（Φ3）, ~35 mW（Φ2） → 3-4 mJ/p at 530.2 nm
at 354.8 nm
半導体レーザー（ECDL）の
波長1072.8 nm をモニターし、
可視光波長を調整
at 1072.8 nm
P
S
矢印：
結晶軸
ECDL：波長可変、狭線幅
波長変換（次頁）
ビーム
パターン
補5/7
OPG設計（波長変換）の詳細
W(x) H(y)
L(z)
• BBO結晶： 7×5×20 mm, 7×5×15 mm 各２個を
対称配置 ⇒ walk-off（励起光路のずれ、ρ~4 deg） を相殺
• 台形カットにより、自発的共振を防止
OPA も同様
• θ精度 ~ 0.008 deg （結晶長20 mm）
ミラーホルダー ~0.005 deg/目盛、0.1目盛で調整可
354.8 nm（励起光） ビーム拡がりも調整可
（ビーム径 Φ9 → Φ3 レンズ間距離で調整）
354.8 nm
1072.8 nm
マイクロメータ
P = 0.25 mm
矢印：
結晶軸
530.2 nm
walk-off
補6/7
波長・出力の安定性比較（OPG vs. OPO）
• 530 nm波長： 安定（~10-4 nm, ~102 MHz）、ドリフトなし
波長計の精度 ~60 MHz, フーリエ限界 ~90 MHz（5 ns pulse）
354.8 nm との和周波（SFG） ⇒ 212.6 nm 波長も安定
• 212.6 nm出力も安定性向上、温度調節で安定性アップ
• Kr共鳴/非共鳴は、ECDL波長で調整する
温度不安定
OPG: 左軸
OPO: 右軸
1000 秒
530 nm波長
10 秒
212.6 nm出力
補7/7