1. No category

Joumalo
f
t
h
eC
o
m
b
u
s
t
i
o
nS
o
c
i
e
t
yo
fJ
a
p
a
n
Vo
.
I44N
o
.1
2
7(
2
0
0
2
)5
8
6
6
日 本 燃 焼 学 会 誌 第 44巻 1
2
7号 (
2
0
0
2年) 5
8
6
6
ゅ原著論文/ ORIGINALPAPER
岬
高温・高圧下における H2/02/He予混合火炎の層流燃焼速度に関する研究
A Studyo
fLaminarBurningV
e
l
o
c
i
t
yf
o
rH2/02/HePremixedFlamesa
tHighPressureand
HighTemperature
大 上 泰 寛 1*. 小 林 秀 昭 2
*
OGAMI，
Yasuhiro1 andKOBAYASHI，
Hideaki2
i
東北大学大学院工学研究科 〒 9
8
0
8
5
7
7仙台市青葉区片平2-]-]
I
n
s
t
i
t
u
t
eo
fF
l
u
i
dS
c
i
e
n
c
e，
TohokuU
n
i
v
e
r
s
i
t
y，
2
1
]K t
a
h
i
r
a，
A
o
b
a
k
u，
Send
出 ，
M
i
y
a
[
;
i9
8
0
8
5
7
7
，
J
a
p
α
n
“
2
東北大学流体科学研究所 〒 9
8
0
8
5
7
7(
t
i
J台市青葉区片平 2-]-]
I
n
s
t
i
t
u
t
eo
f
F
l
u
i
dS
c
i
e
n
c
e，
TohokuU
n
i
v
e
r
s
i
t
y，
2
1
1K
a
t
a
h
i
r
a‘Aobαk
弘
、 S
end
田 ，
M
i
y
a
[
;
i9
8
0
8
5
7
7
‘J
apan
2
0
0
1年 1
2月26日受付;2002年 l月 1
0日受理 /Received26December2
0
0
1
;A
c
c
e
p
t
e
d1
0J
a
n
u
a
r
y2002
A
b
s
t
r
a
c
t:Experim
巴n
t
a
la
n
dn
u
m
e
r
i
c
a
ls
t
u
d
i
e
sonl
a
m
i
n
a
rbumingv
e
l
o
c
i
t
i
e
so
fas
t
o
i
c
h
i
o
m
e
t
r
i
cH
2
/
0
2m
i
x
t
u
r巴
， w
hichwas
d
i
l
u
t
e
dbyh
e
l
i
u
mi
no
r
d
e
rt
oe
xc
Iu
d
ef
Iamei
n
s
t
a
b
i
l
i
t
i
巴s
，w
erep
e
r
f
o
r
m
e
di
nt
h
ep
r
e
s
s
u
r
er
a
n
g
eo
f0
.
1t
o1
.
0MPaa
n
di
nt
h
e
p
r
e
h
e
a
t
e
d
m
i
x
t
u
r
et
e
m
p
e
r
a
t
u
r
巳r
a
n
g
eo
f300t
o500K
.M
e
a
s
u
r
e
m
e
n
t
so
fl
a
m
i
n
a
rbumingv
e
l
o
c
i
t
i
e
swerec
o
n
d
u
c
t
e
dbya
巴 w
hichm
e
a
s
u
r
e
st
h
ei
n
s
t
a
n
t
a
n
e
o
u
sl
o
c
a
lbumingv
e
1
0
c
i
t
yu
s
i
n
gp
a
r
t
ic
Iet
r
a
c
k
i
n
gv
e
1
0
c
i
m
e
t
r
y(PTV)a
n
dp
l
a
n
a
r
t
e
c
h
n
i
q
u
Iu
o
r
e
s
c
e
n
c
e(
P
L
I
F
)s
i
m
u
l
t
a
n
e
o
u
s
1
yf
o
rb
u
m
e
r
s
t
a
b
i
1
i
z
e
df
Iamesi
nah
i
g
h
p
r
e
s
s
u
r
echamber
.E
x
p
e
r
i
m
e
n
t
a
l
l
a
s
e
ri
n
d
u
c
e
df
r
e
s
u
1
t
swerecomparedw
i
t
hn
u
m
e
r
i
c
a
lr
e
s
uI
tso
b
t
a
i
n
e
dc
o
n
s
i
d
e
r
i
n
gsomee
x
i
s
t
i
n
gd
e
t
a
i
l
e
dr
e
a
c
t
i
o
nmechanisms，a
n
dt
h
e
v
e
r
i
f
i
c
a
t
i
o
no
fr
e
a
c
t
i
o
nmechanismswasp
e
r
f
o
r
m
e
d
.A m
o
d
i
f
i
c
a
t
i
o
no
ft
h
er
e
a
c
t
i
o
nmechanismwasa
l
s
oc
o
n
d
u
c
t
e
du
s
i
n
gt
h
e
mechanismo
fA
l
l
e
ne
ta
.
Ia
sas
t
a
r
t
i
n
gmechanismf
o
rt
h
ea
p
p
l
i
c
a
t
i
o
ni
nh
i
g
h
p
r
e
s
s
u
r
ea
n
dh
i
g
ht
e
m
p
e
r
a
t
u
r
ec
o
n
d
i
t
i
o
n，a
n
d
t
h
em
o
d
i
f
i
e
dmechanismwasi
ngooda
g
r
e
e
m
e
n
tw
i
t
he
x
p
e
r
i
m
e
n
t
a
ld
a
t
ai
nt
h
ep
r
e
s
s
u
r
ed
e
p
e
n
d
e
n
c
yo
fl
a
m
i
n
a
rbuming
v
e
l
o
c
i
t
y
e
m
p
e
r
a
t
u
r
e，Laminarb
u
r
n
i
n
gv
e
l
o
c
i
t
y，PLIF，PTV，R
e
a
c
t
i
o
nmechanism
KeyWords:
Highp
r
e
s
s
u
r
e，Hight
1
. 緒言
て火炎面に変化が生じやす いよ うな条件下では，火炎を観
察しながら測定を行うといった手法が望ましい.
層流燃焼速度は燃焼現象の解明およびその解析において
著者らは近年， これらの問題を解決する新たな手法とし
最も基本的な特性値の一つである.水素火炎の燃焼速度は，
て，粒子追跡速度計(円V) と瞬時 Schlieren画像を利用し
]が，主に常
多 くの研究者によって研究が行われてきた[ト 8
9
]
. この手法はパーナ上
た層流燃焼速度測定法を開発した [
温，大気圧下で行われてきたものであり，高温・高圧とい
に定在化された火炎に対し， PTVから得られる火炎全域の
ったような特殊な条件下におけるデータは限られたものと
速度分布と， Schlieren画像から得られる火炎面位置情報を
なっている.また，それらのほとんどは球形定容器法を用
用いて，局所的に角度法を行って燃焼速度を求めるもので
いているが，高圧において圧力依存性に関して互いに矛盾
あり，測定中の火炎の観察も比較的容易に行う ことができ
する結果も報告されている [
7，
8
]，球形定容器法には燃焼過
る.また，高圧下で R巴ynolds数の増大を抑え るために小さ
程が非定常で、あること，燃焼時聞が非常に短いこと，容器
なパーナを用いなければならない状況でも，局所燃焼速度
内の圧力が測定中に変化することなどの問題点が存在す
を測定できる本手法は境界層の影響を少なくす ることがで
る.また，測定中の火炎観察が困難で、あり，火炎面の状態
きる.本手法は高圧における H2/Air予混合火炎の層流燃焼
を把握しにくい.特に高圧のように，固有不安定性によっ
速度の測定に用いられた [
1
0
]が，その圧力範囲は 0.
4MPa
以下に止まっている.これは高圧において火炎に不安定性
*Correspondingauthor
.E
m
a
i
l:
ogami@f
Iamei
.f
s.
to
h
o
k
u
.
a
c
j
.
p
.
が発生 し，火炎に激しい変形と振動が生じたためである.
このような状況下では，局所燃焼速度は火炎面に沿っ て変
(
5
8
)
大上泰寛ほか，高温・高圧下における H
2
/
02
/He予混合火炎の層流燃焼速度に関する研究
化することが予想され，層流燃焼速度の測定に適した条件
59
火炎面を通過する際に生じる熱膨張によって引き起こされ
であるとは言えない.即ち，高圧における燃焼速度測定に
[
1
4
]
. ほとんどの混合気は無条件に不安定となるが，層流
は，火炎の不安定性を排除することが不可欠である.固有
燃焼速度が減少すると Darrieus-Landau不安定性は弱まる
不安定性は Darrieus-Landau不安定性と熱・物質拡散効果と
[
1
5
]
. 一方，熱・物質拡散効果は，混合気の Lewis数の大
して知られており，高圧においてはほとんどの予混合火炎
:熱拡
きさによ ってその傾向が変わる .Lewis数(=aJD，α
に作用する.そのため，高圧において，安定な火炎に対す
散率
る層流燃焼速度の測定は 一部の限ら れた条件に対してのみ
散効果は Darrieus-Landau不安定性を助長するが. Lewis数
可能であり，その他の条件については数値計算によって層
が l より 大 きいとき， 熱・物質拡散効果の火炎安定化作用
流燃焼速度を推定する方法を取らざるを得ない.
により Darrieus-Landau不安定性は抑制される [
1
4
]
. そこで
D:物質拡散係数)が lより小さいとき，熱・物質拡
近年，層流火炎の数値計算は比較的容易になされるよう
I
'
02混合気をヘリウムで希釈
本研究では，当量比1.0の H2
になってきたが，基となる詳細反応機構は，層流燃焼速度
することにより，混合気の Lewis数を増大させた.ヘリウ
1
1
1
3
]
. その検証
などの実験データを元に修正されてきた [
ムは熱拡散率が大 きく. Lewis数を増大させる効果が強い.
は，主に常温，大気圧下で行われてきたが，実用高負荷燃
2
/
0
2混合気の場合，
ヘリウム希釈率が 0%のとき，即ち. H
焼器に近い条件下で利用可能な反応機構とするためには，
.
6
)
.し
酸素，水素の Lewis数は共に lよりも大きい(共に 1
高温 ・高圧といった環境における実験データを用いた反応
n
Is
以上で，断熱火炎温
かし ， このとき層流燃焼速度は 10r
機構の検証およびその開発が不可欠である.しかしながら，
度も 3000K を上回り，実験には適していない.ヘリウム
現状では高温・高圧下における実験データは十分とは言え
希釈率が増大していくにつれ，水素の Lewis数は一旦. 1
ず，実験データの蓄積と反応機構の検証が望まれる.本研
以下に減少する.その後さらに希釈率を上げていくと水素
究は，以上のような背景に基づいて行われた.
のLewis数は再び l以上となる.本研究では，ヘリウム希
高温・高圧下において層流燃焼速度の測定を行うに際
2
/
0
2
/
H巴混合気を用いて実験を行った.この
釈率 82%の H
9
]に対して 三つの 改良を加
し. PTV を用いた従来の方法 [
W1S 数は酸素，水素でそれぞれ 2
.
0
7
. 1
.06であり，
とき L巴
I
'
02混合気の希釈である.
えた .第ーは，ヘリウムによる H2
a
r
r
i
e
u
s
さらにヘリウム希釈により層流燃焼速度が減少し D
ヘリウムは温度拡散率が大きいことから. Lewis数を増大
Landau不安定性も弱まることから，高圧において不安定性
さ せ る 効 果 が 強 い . Lewis数 が l よりも大きいとき，
の抑制が可能であると考えられる.予熱混合気に対しては，
D
a
r
r
i
e
u
s
L
a
n
d
a
u不安定性は熱・物質拡散効果によって抑制
混合気の Lewis数は熱拡散率の増加によって更に大きくな
され，火炎は安定化される.よって，ヘリウムによる混合
り，安定した火炎が得られると予想される.また，動粘性
気の 希釈は，高圧において火炎の不安定性を抑制する効果
y
n
o
l
d
s
係数の増加によって，層流燃焼速度の増大による R巴
を持つ.第二 の改良として，矩形ノズルパーナを用いた.
数の増大は低く抑えられるため，乱流遷移を避けることが
円形ノズルパーナを用いた場合，火炎面には曲率が存在す
可能である.尚，全実験条件を通しての Reyno1ds数の最大
ることが避 けられないが，矩形ノズルパーナでは曲率を排
値は 1900(1
.0MPa，500K)であり，これは矩形パーナにお
除することが可能である.特に，希釈によって火炎厚さが
いて乱流に遷移するといわれる Reynolds数 (2200) よりも
培加しているような状況では，矩形パーナは効果的である.
小さし人
第三の改良点は，火炎面の可視化のために用いていた
2
.
2
. 実験装置
S
c
h
l
i
e
r
e
n法に変え，レーザー誘起蛍光法 (
P
L
lF
)を用いた点
図 lに実験装置の概略図を示す.実験には内径 150mm.
lF は PTV と同時に使用することが比較的容易
である. PL
である上. 2枚のレーザーシートを重ねることにより，同
高さ 1050m mの高圧燃焼容器を用いた.高圧容器には，
一平面上において測定を行うことができ る.これらの改良
ノqーナ下方から常に加圧用空気が供給されており，容器内
を行った測定法を用いて
高温・高圧下における当量比
の圧力は，圧力センサーの値をもとに排気パルプの開度を
1
.0の H
2
/
02
l
'He予混合火炎の層流燃焼速度を測定し た.さ
調整することにより一定に保たれる.容器内にはパーナが
らに，測定結果と詳細反応機構を考慮した数値計算結果と
設置されるが，本研究では火炎の曲率を排除するため，矩
比較を行い，高温・高圧条件下における反応機構の検証を
形ノズルパーナを使用した.パーナ出口寸法は，大気圧に
行った.最後に，本研究における測定データを数値計算に
8m m X 1
5
近い条件においては出口寸法の大きなパーナ (
よって再現できるよう，反応機構の改良も試みた.
mm)が，また高圧においては不安定性の抑制と Reynolds数
の増大を抑えるため小さなパーナ (4mmx15mm，または
4m m X 1
0mm)が用いられた.高圧容器直前の流路にはヒ
2
. 実験装置および数値計算方法
ータ が設置されており，混合気の予熱および温度調節に用
いられる.混合気温度は，パーナ出口から 5cm上流に設
2
.
1
. 不安定性の抑制
前述したように，高圧において，火炎は Darrieus-Landau
不安定性と熱・物質拡散効果として知られる固有不安定性
置された熱電対によって測定された.尚，混合気温度の誤
差は，全実験を通して:t5Kである.
本研究では，火炎の速度場の計測には PTVが，また火
の影響を強く受ける. Darrieus-Landau不安定性は混合気が
(
5
9
)
60
日本 燃 焼 学 会 誌 第 4
4巻 1
2
7号 (
2
0
0
2年)
炎面の検出には OH-PLIFが用いられた. PTVにはダブル
後述するように，近年報告された新しい反応速度定数のデ
u
r
e
l
i
t
e1
1
0
)を用しミ
パルス Nd-YAG レーザー (Continum，S
ータを良く反映しており，本研究で用いることとした.尚，
0
0
た. Nd-YAG レーザー光は 2つのレンズによって厚さ 1
ヘリウムについて再結合反応の衝突効率に関するデータは
μm以下のシート状に変形され，火炎の中心面に照射され
いずれの文献にも存在しないため，熱化学的に物性の近い
る.また， OH-PLIFには Dye レーザー (Lumonics，HD-
アルゴンの衝突効率を用いて計算を行った.これは Kwon
500B+HT1000)を用いた. Dyeレーザ一光は Nd-YAG レー
ら[
2
1
]が行った手法と同様のものである.その他の反応機
ザ一光と同様にシート状に変形された後， Nd-YAG レーザ
構[
1
2，
1
3，
2
2
]も検討を行ったが，その中で A
l
l巴n ら[
1
8
]の反
一光に重ねられ火炎中心面に照射される. Dye レーザーの
応機構を用いた結果が本実験結果に最も近か ったこと，ま
発振は，二つの Nd-YAGレーザ一発振の中間において行わ
た他の反応機構は第三体としてのアルゴンに ついてのデ←
れる.混合気中に混入された Si02粒子による Mie散乱光
l
l
e
nら
タを含んで、いないなどの理由から，本論文 で は A
および OH ラジカルによる蛍光は，それぞれ CCDカメラ
[
1
8
]の反応機構をベースとして用いることとした.また，
(Kodak，
MegapulusEs1
.0
;1
0
0
8x 1014p
i
x
e
l
s
)および ICCDカ
a
l
l
o
f
f特性 [
2
3
]を
高圧下での数値計算においては素反応の f
P
r
i
n
c
e
t
o
nI
n
s
t
r
u
m
巴n
t
s，ICCD576/RB-T;576x384p
i
x
巴I
s
)
メラ (
考慮する必要があるが，本研究における圧力範囲では重要
によって撮影された.
でないと考えられることから，ここではその影響を考慮、し
ていない.
2
.
3
. 数値計算方法および反応機構
詳細反応機構を考慮した一次元平面火炎の数値計算は
3
. 結果および考察
CHEMKIN-II[16]および PREMIX[17]を用いて行った.詳細
反応機構は A
l
l
e
n ら[
1
8
]の反応機構と， GRI-Mechv
e
r
s
i
o
n
3
.
1
. 高圧における火炎の観察
2
.
1
1
[
1
9
，
] GRI-Mechv
e
r
s
i
o
n3
.
0
[
2
0
]中の水素と酸素に関する
図2
(
a
)，(
b
)に高圧における当量比1.0の H
2
/
A
i
r，および
.
1
1， 3
.
0は
，
反応を抜き出したものを用いた. GRI-Mech2
H2
i
02/He予混合火炎(ヘリウム希釈率 82vol.%)の S
c
h
l
i
e
r
e
n
それぞれメタン，プロパン用に開発 されたものであるが，
画像を示す.尚， H
2
/
A
i
r予混合火炎は出口径 4m mの円形
冨
Handv
a
l
v
e
P
e
r
s
o
n
a
lcomputer
+lm
Highp
r
e
s
s
u
r
e
co円
mbustion
chamber
ICCDcamera
lF
f
o
rPL
M
i
r
r
o
r
M
i
r
r
o
r
Oxygen，Helium_
Si02p
a
r
t
i
c
l
e
ー ム
Heater
F
i
g
.
1 S
c
h
e
m
a
t
i
cd
i
a
g
r
a
mo
fe
x
p
e
r
i
m
e
n
t
a
ls
e
t
u
p
(
6
0
)
大上泰寛ほか，高温・高圧下における H2/0dHe予混合火炎の層流燃焼速度に関する研究
6
1
〆骨・包
L自
(
品
}
Fi
g
.2 l
n
s
t
a
n
t
a
n
e
o
u
sS
c
h
l
i
e
r
e
np
h
o
t
o
g
r
a
p
h
so
ft
h
ef
l
a
m
ea
th
i
g
hp
r
e
s
s
u
r
e
:(
a
)H2
ia
i
r
，P=O.
4MPa
，To=300K
;(
b
)H2
i
02
iHe，P=I
.OMPa
，To=300K，
H巴=82v
o.
l%
ノズルパーナを， Hy02/He予混合火炎は 4mmx 10mmの
0.
1'
"
'
'1
.
0MPa，混合気初期温度 3
0
0
'
"
'
'
5
0
0Kの範囲内で行
矩形ノズルパーナを用いた結果である. HyAir予混合火炎
われたが，いずれの実験条件においても不安定性の影響を
の場合(図 2
(
a
)
)，パーナ寸法が小さいにもかかわらず，圧
受けない，安定した火炎が観察された.そこで， この混合
.
4MPaにおいて火炎に激しく不安定性が作用している
力0
気 (H2/02/He，He= 82vol
.%)を用いて，層流燃焼速度の測
ことが分かる.矩形ノズルパーナを用いた場合，火炎のス
定を行った.
ケールが増大することにより火炎はより不安定となり易い
3
.
2
. 層流燃焼速度の導出
(
b
)
)では圧力1.0MPaにおい
が
， Hy02/He予混合火炎(図 2
ても火炎面に不安定性の影響は見られず，不安定性が効果
PTVを用いた層流燃焼速度の測定法は著者らの過去の論
的に排除されていることが分かった. H2/Air混合気の水素
文[
9
]中に詳しく記述されているため，ここでは簡単に述べ
の Lewis数は 0
.
6であり，さらに，層流燃焼速度は 2r
n
I
s
る. まず，タeプ、ルパルス Nd-YAG レーザーと CCDカメラ
と HyOyHe火炎の 2倍の大きさであることから， H2/Air予
によっ て Si02粒子に対する 2枚の Mie散乱光画像が撮影
混合火炎では不安定性が激しく作用したものと考えられ
される. 二値化処理した Mie散乱光画像に対し， PIV解析
(
b
)において，火炎が二重に見えるのは，矩形ノ ズ
る.図 2
ソ フト
ルパーナにおける火炎形状の影響である. S
c
h
l
i
e
r
e
n法では，
Tracking処理を行うことにより，火炎断面全域における瞬
(AEAT巴chnology，V
i
s
i
f
l
o
w
)を 用 い て
ノT
ーナの長手方向の影響を受け易いことから，本研究にお
(
a
)
)
.この速度ベ ク
時速度ベクトルの分布図が得られる(図 3
P
a
r
t
i
c
l巴
トル分布図から補間法により粒子の流跡線を計算する.
いては OH-PLIFを用い るこ ととした.火炎の観察は圧力
~
、
ー
450
400
2E)dbEEPEERE﹂
000000
5
02
52
01
51
0
33
(
E
E
}﹀
43
2
SL ~ 1
3
1cm/s
•
50
D
2
}
hu
/，.、
(
a
)
4
X(mm)
い)
o 0.5
1
1
.
5
2
D
i
s
t
a
n
c
efromb
u
r
n
e
rc
e
n
t
e
r(mm)
(
d
)
F
i
g
.
3 P
r
o
c
e
d
u
r
eo
ft
h
em
e
a
s
u
r
e
m
e
n
to
fl
a
m
i
n
a
rb
u
r
n
i
n
gv
e
l
o
c
i
t
y
:(
a
)V
e
l
o
c
i
t
yv
e
c
t
o
r
s
;(
b
)OH-PLIFi
m
a
g
巴 (
c
)F
l
a
m
ef
r
o
n
ts
u
p
e
r
p
o
s
eo
nf
l
o
w
i
0
2
I
H
ef
l
a
m
e，He=82v
ol
.
%
，P
=
O
.
6MPa
，T
IF400K)
s
t
r
e
a
m
l
i
n
e
s
;(
d
)D
i
s
t
r
i
b
u
t
i
o
no
fl
o
c
a
lbumingv
e
l
o
c
i
t
i
e
s(H2
(
6
1
)
62
日本燃焼学会誌
300
.
(
旦 EO)4
句 メt
ω﹀四戸﹄一E コ心﹄m一
WCE C﹂
oo
一
¥
¥
一¥
250
experiment
•
p
r
e
s
e
n
twork
c
a
l
c
u
l
a
t
i
o
n
ー
ー
ー
ー presentwork
A
l
l
e
ne
ta.
l[
1
8
]
GRIv
e
r
s
i
o
n2
.
1
1[
19
]
GRlve陪 i
o
n3
.
0[
2
0
]
¥
.
¥
¥
(
第4
4巻 1
2
7号 (
2
0
0
2年)
¥へ
¥
"'--占
200
¥¥1i
~ー
.
.
.
.
.
.
、
トト・.メ¥
¥
¥K
¥刊
150
ご¥
¥
玄・?下¥
¥
?;¥
100
ふ¥
ご
た
;
?
?
?
?
仁
丁
、 ¥
ナー
と
下 k下!
九=300K
-、、、、百九九ム丁
、-
-~ ム
面
~司、--・---..1.
50
~、、--
、、
~'!~
、
』
、
』
ー
ー
0
0
.
0
0
.
2
0
.
4
0
.
6
0
.
8
1
.
0
A
m
b
i
e
n
tp
r
e
s
s
u
r
e，P(MPa)
，
4 R
F
i
g.
e
l
a
t
i
o
n
s
h
i
pb
e
t
w
e
e
nl
a
m
i
n
a
rbumingv
e
l
o
c
i
t
y，
SL，
anda
m
b
i
e
n
tp
r
e
s
s
u
r
e，
P，f
o
rm
i
x
t
u
r
et
e
m
p
e
r
a
t
u
r
es
，
T戸 3
0
0，
4
0
0，
and5
0
0K
の流跡線上において速度ベクトルの方向に大 きな変化が現
3
.
3
. 実験結果と数値計算結果の比較
れる点を近似的に予熱帯前縁位置と見なし， これより上流
図 4は H
2
/
0
2
/
H巴予混合火炎の SL と雰囲気圧力 P との関
側の流跡線の傾きと予熱帯前縁における速度ベクトルの大
係を，混合気初期温度 ο
T ごとに示したものである.エラ
きさ Urを求める.一方，同時に撮影された O
H
P
L
I
F画像
rのばらつ
ーパーはふがほぼ一定となる領域内における S
(
b
)
)は火炎面の導出に用いられるが，火炎面は L
I
F強
(
図 3
きを示している.ぱらつきは全て測定値の:t5%以内に収
これは主に O
H
P
L
I
F画像より火炎の傾き
度が増加し始める点によって決められた.火炎面位置は補
まって いるが，
間法によって得られた流跡線と重ねられ(図 3
(
c
)
)，それぞ
を求める際に生じるものである.士 5%という値は，火炎
れの流跡線に対する交点の近傍において二次曲線で近似さ
面の傾きが:tl度程度の誤差を含んでいる ことを示す.図
れ，火炎面と流跡線との交差角(()/が求められる.これら
4には Allen ら[
1
8
]，GRI-Mech2
.
1
1
[
1
9
]， GRI-Mech3
.
0
[
2
0
]
r=
U
r
s
i
n
(
)
/として局所燃焼速度 S
rの分布を得る
を用いて ， S
の反応機構を用いて行った数値計草結果も同時に示しであ
(
図 3(d))パーナ中心付近からパーナリップ付近までの中間
るが，いずれの反応機構も本測定結果と全ての条件におい
領域においてふがほぼ一定となる領域があり，この領域内
て一致するものはなかった.
では火炎の伸長，および、曲率が最小で、あると考 え られる.
1
8
]の反応機構を用いた計聾結
大気圧近傍では， Allen ら[
そこで，ここでの S
rの平均値を層流燃焼速度 S
Lとした [
9
]
.
果は全ての初期温度条件において測定値と概ね一致する
以上のような手順により，高温・高圧下におけ る SL の測
が，高圧下では測定値に比べ大きな値をとる.図 5 は圧力
定を行った.
0
.
1MPaから1.0MPaまでの S
Lの減少率 !
1
S
LP(=(
S
L
I
O
.
I
M
P
at
1.
O
M
P
a
)/S
L
I
O
.
I
M
P
a
)
) とれとの関係を示したものであるが，
SL
(
6
2
)
大上泰寛ほか，高温・高圧下におけ る H2/0dHe予混合火炎の層流燃焼速度に関する研究
63
nununununU
76543210
以
円
一
expe
同m
ent
• p
r
e
s
e
n
lw
o
r
k
c
a
l
c
u
l
a
t
i
o
n
一
一
一p
r
e
s
e
n
lw
o
r
k
.
l[
1
8
J
A
l
l
e
ne
la
一一 GRI-Mech2
.
1
1[
1
9
J
一一 GRI-Mech3
.
0[
2
0
J
ハ
Ununu
ω﹂コ的問ω﹄丘三ω E問。ご口ω立国ω﹄￡一言。-HECozoコ℃ω﹂ 4め
え斗句明可動
.
_、
、
300
400
九 (K)
Temperatureo
fm
i
x
t
u
r
e，
500
e
l
a
t
i
o
n
s
h
i
pb
e
t
w
e
e
nSLr
巴d
u
c
t
i
o
nr
a
t
i
ow
i
t
hr
e
s
p
e
c
tt
oa
m
b
i
e
n
tp
r
e
s
su
r
e，
/
'
;
S
/，a
n
dm
i
x
t
u
r
et
e
m
p
e
r
a
t
u
r
e，T
(
)
F
i
g
.
5 R
300
P= 1
.
0MPa
.
1MPa
P= 0
~
∞
d
//
250
//
ε
づ//
グ /
町
」
200
的
a
g
〉、
/
〆ン/
/
/1'/
ω
> 150
/ ノ
八/ /
c
c
//ノ
/
.//
ノ ./ /
/ .
/
/
//
/，./〆
づ/ ，/
コ
何
/
/
E
/ '
.7>
~ 100
E
何
50
。
ー
///
A〆 /
ol
ー
」
/
ぷ〆/
e
x
p
e
r
i
m
e
n
t
• p
r
e
s
e
n
tw
o
r
k
c
a
l
c
u
l
a
t
l
o
n
一
一
一p
r
e
s
e
n
lw
o
r
k
A
l
l
e
ne
la
.
l[
1
8
J
一一 GRI-Mech2.
1
1[
1
9
J
一一 GRI-Mech3
.
0[
2
0
J
/ ~ /
/ //
〆
.// /
. / /.
.
.
町 二 /.
.
.
.
.
.
〆
F
.
.
.
.
〆 /
300
350
400
450
500 300
350
400
450
500
Temperatureo
fmixture，
九 (K)
九 (K)
Temperatureo
fmixture，
a
t
i
o
n
s
h
i
pb
e
t
w
e
巴nl
a
r
n
i
n
a
rb
u
r
n
i
n
gv
e
l
o
c
i
t
y，
SL，a
ndm
i
x
t
u
r
et
e
m
p
e
r
a
l
u
r
e，Tο
，
.
F
i
g
.
6 R巴l
Ien ら[
18
]の反応機構は， 全ての T
oに対し て d
.SLPが実験
Al
S
L
h
o
O
K
)
) を示したものであるが，
P
これらより GRI-Mech
1
8
]
は， T
oが増加するにつれ大きくなる.ゆえに ，Allen ら[
2
.
1
1
[
1
9
]を用いた計算結果は，実験結果に比べ T
oの変化に
対する SLの増大が著しいといった傾向を有していることが
の反応機構は，高圧で大 きな SL となる.
分かる.この傾向は Allen ら[18]の反応機構でも若干見 ら
結果より小さな値であるこ とが分かる.この 企SL の不足
GRI-Mech2
.
1
1[
1
9
]を用いた 計算結果は ，T
oが 300Kのと
れる.
き，測定値と良い一致を示すが， 400K，500K では SL は
GRI-Mech3
.
0
[
2
0
]は，図 4 に見られるように，全条件に
測定値よりも大きな値となる.これは，図 5において見ら
.SLP は他の 二 つの反応機構に
おいて小さな SL となるが ，d
.
SLP の不足に加え ，SLが TO
れる， 400K， 500Kにおける d
T
比べて測定結果と良い一致を示す. しかし ，d
.
S
L が大き い
という傾向は GRI-Mech2.11[20]同様存在する.
の増加に伴い増大するといった傾向にも表れている.
ο の関係を，図 7 は れ が 300K から 500K
図 6 は SL と T
に変化すると きの SL の 増 加 率 必LT (=(
S
L
1
5
0
0
K-SL
i300K)I
(63)
64
日本燃焼学会誌
第4
4巻 1
2
7号 (
2
0
0
2年)
ドザ勺
•
e
x
p
e
r
i町l
e
n
t
• p
r
e
s
n
tw
o
r
k
c
a
l
c
u
l
a
t
i
o
n
一
一
一 presentwork
.
l[
1
8
]
A
l
l
e
ne
ta
一
一
ー GRI-Mech2.11[
1
9
]
.
0[
2
0
]
GRトMech3
nU
n
u
R22SEES巴コ宝EDH-uEg
﹂
工
言
。-EggbE-d
43210
•
•
0
.
2
0.
4
0
.
8
0
.
6
1
.
0
A
m
b
i
e
n
tp
r
e
s
s
u
r
e，P(
M
P
a
)
F
i
g
.
7 R
e
l
a
t
i
o
n
s
h
i
pb
e
t
w
e
e
nSLi
n
c
r
e
a
s
er
a
t
i
ow
i
t
hr
e
s
p
e
c
tt
om
i
x
t
u
r
et
e
m
p
e
r
a
t
u
r
e，I
J
.
S
LT，andambientp
r
e
s
s
u
r
e，P
3.
4
. 詳細反応機構の改良
H + 02=0+OH
(R1)
本研究は，混合気温度と圧力の広い範囲にお いて数値計
算によりぬが推算できるよう，反応機構を改良すること
と H ラジカルに関して競合し，温度や圧力 の変化により火
1
8
]の反応機構は，大気圧に
が目的の一つである. Allen ら[
炎の燃焼速度に大きな影響を及ぼすことがよく知られてお
おいては，れ上昇に伴う S
Lの若干の増加が見られるもの
り，反応 (R5)の反応速度が増大すると S
Lは減少する.ま
2
1
]
の，測定値と非常に良い一致を示す.近年， Kwon ら[
た，三体反応である反応 (R5) は強い圧力依存性を有し，
は大気圧において， H2/Air， HzlOzlHe，および H2/02/Ar予
高圧においてその反応速度は増大し，反応 (R1) に対し て
混合火炎の層流燃焼速度の測定結果と数値計算結果の比較
優勢となる.企S
LP を増大させるには，反応 (R5)のように
を様々な当量比に対して行ったが，最も実験結果と良い一
強い圧力依存性を持ち，且つ 5
Lを減少させる作用のある
2
4
]の反応機構であると報告
致を示す反応機構は Muller ら[
反応について，その反応速度を増大させることが効果的で
している. Muller ら[
2
4
]の反応機構は Allen ら[
1
8
]の反応機
1
8
]の反応機構における反応恨のの反応速
ある. Allen ら[
構に改良を施したものであり， H2/Air予混合火炎に対して
度定数は， GRI-Mech2.11[19]， GRI-Mech3.0[20]のものと
S
Lは若干小さいものの Allen ら[
1
8
]の反応機構と概ね等し
比べ全温度域で小さい値を取る.特に， GRI-Mech3.0[20]
1
8
]の反応機構は，大気圧の
い値となった.即ち， Allen ら[
は，近年の Davidson ら[
2
5
]や Ashman ら[
2
6
]による衝撃波
計算に適した反応機構であると言えるが，高圧においては
管を用いた実験データを良く反映している. そ こで，反応
P
が小さな値をとることもあって ，SL
前述したように d
.
S
L
(R5)の速度パラメータを GRI-Mech3
.
0
[
2
0
]のものとの入れ
は測定値と比べ大きな値となる.そこで本論文では， Allen
換 え る 変 更 を 行 っ た . GRI-Mech3.0[20]の反応恨のは，
ら[
1
8
]の反応機構を基に，本研究で得られた実験結果を良
A
l
l
e
n ら[
1
8
]の値に比べ，特に高温域でその反応速度が大き
い.この入れ換えによって，高圧において反応恨めの反
く再現できるよう，反応機構の改良を行った.
前述のように， Allen ら[
1
8
]の反応機構には S
Lの圧力依
応速度が増大し，必LPが増大するものと予想される.また，
存性と混合気温度依存性に実験結果との相違が見られる.
特に高温領域で反応 (R5)の反応速度の増大が大きいため，
.
SLTが大きい.ここ
即 ち ， 必LPが小さく(特に高温領域)， d
P の不足が緩和される
混合気温度が高いときにおける企S
L
ではこの二点に着目する.図 8 に Allen ら[
1
8
]の反応機構
ものと考えられる.ただし第三体が H20の場合に対しては，
に対して行った感度解析の結果を示す.圧力の増加に対し
GRI-Mech2
.
11[
1
9
]の速度定数が最近の実験値に良く一致し
その感度が大きく増加す る反応としては，次のような素反
2
5
]ことから，第三体が H20の場合に対してのみ，
ている [
応が挙げられる.
GRI-Mech2
.
11
[
1
9
]の速度定数パラメータを用いることとし
た.反応 (R5) に 加 え ， 圧 力 依 存 性 の 修 正 の た め ， 反 応
H +02+M=H02+M
(R5)
(Rl)の反応速度ノ tラメータも GRI-Mech3
.
0
[
2
0
]のものとの
入れ換えを行った.前述したように，高圧において反応
反応 (R5)は連鎖分岐反応
(R1) は反応 (R5) と競合しているが，
この反応の反応速度
LP
を減少させることにより反応 (R5)が相対的に強まり，企S
(
6
4
)
大上泰寛ほか，高温・高圧下における H2/02/H巴予混合火炎の層流燃焼速度に関する研究
が大きくなると考えられる . GRI-Mech3.0[20]では，反応
65
大 きな違いがないことから，変更は行わなかった.
(RI) は Allen ら[
1
8
]のものと比べ高温領域において小さな
図 4，5， 6，7には上記の修正を行 った反応機構を用 い
値を取るため，高温領域において e
i
S
LP の増大をもたらす.
た数値計算結果が同時に示されているが，この修正によっ
この反応も (R5) と同様に，近年の Masten らの実験結果
i
S
LP も実験値と概ね一致する結果が得 ら
て ， SLの減少率 e
[
2
7
]を良く反映している.
れた. しかし ，SLの混合気温度に対する 増 大 率 必LTが大
上記の修正により ，SLの圧力依存性企S
/は改善される
きいといった点は依然として存在する.この傾向は，本研
が，SLの温度依存性 e
i
S
LT に関 しての問題は残る.そこで，
究で用いた全ての反応機構が有するものであり，修正を加
反応
えなかった他の素反応によって生じているものとも考え ら
れ，更なる検討が必要で、あると言える.
本研究では輸送特性係数，熱化学データに関しては変更
(R6)
H02+H=OH+O H
を行っていない.近年， Paul ら[28]は輸送特性係数の計算
について， GRIMech2.11[19]の反応速度パ ラメータ との入
法に対して修正を行ったが
れ換えを行った.反応 (R6) は，図 8 からも分かるよう感
のような軽い化学種の拡散速度は増大する. H ラジカルは
司
この修正によって H ラジカル
度の高い反応であるが， GRI・Mech2.11[19]では，反応 (R6)
H2
/02反応機構で、強い影響を持つ反応 (R1
) に関与する化学
は高温側で Allen ら[18]の反応速度より小さく，低温側で
種であり，また輸送特性係数は温度依存性が強いことから，
は大きい値を取る. この反応は火炎伝播に正の作用を持つ
SLの温度依存性改善のためには，今後，輸送特性係 数に
ことから，この入れ換えにより高温側においてぬが減少
ついても検討を行う必要があると言える.
し，低温側で SLが増大することが予想される.即ち ， e
i
5
LT
を減少させることができるものと考えられる.次の反応に
4
. 結言
ついても，同様の結果を予測し ， GRI-Mech3.0[20]との入
一 定 圧 力 に 制 御 された 高 圧 容 器 内 に 安 定 化 さ れた
れ換えを行 った .
H2
i
02/He予混合火炎に対し，高温・高圧下にお いて実験を
行った結果，次のような結論が得られた.
(R8)
H 02+O H=H2
0 +02
1
. H2
/02
/He混合気は， Lewis数の増大と層流燃焼速度の
他 の大きな感度を持つ反応についても修正を検討した
減少 のため に，高圧における火炎の不安定性は効果的
が，それらの反応速度定数のデータは，各反応機構の聞に
1
.H+O2=0 +OH
2
.0 +H2=H+OH
に抑制され，圧力 0
.
1
'
"
'
'1
.
0MPa，混合気温度 3
0
0
'
"
'
'
5
0
0
~ ..，
日
:
>
.
.
.
.
，
・
・
"
、
首 吋"
戸"
.
'
"
"
:
'
'
，
'
" ヨ
払 '
樫里雷
3.OH+H2=H+H2
0
>
:
.
，'
望号雪
-巴
p
‘
泊
4
一
宅
4
.0 +Hz
D=OH+OH
5.H+O2+M =ト102+M
巴~
6
.H02+H=OH+OH
コ
叫
7
.H02+H=H2+O2
司君塑
軍
‘
ー
『
里
8
.H02+OH=H2
0 +O2
宅
9
.H02+0 =OH+O2
1
0
.H2+M =H+H+M
九=300K
1
1
.0 +0 +M -O2+M
九=500K
12.0+H+M =OH+M
唱哲
『
理
雪
13.H+OH+M =H2
0 +M
14.H02+H02=H2
02+O2
D2+M =OH+OH+M
1
5
.Hz
明
1
6
.H2
02+OH=Hz
D+H02
-圃圃・
P=1
.
0MPa
1
7
.Hz
D2+H=H2+H02
国 軍
P=0.5MPa
1
8
.H2
02+H=H2
0 +OH
亡二二コ
P=0.
1MPa
D2+0 =OH+H02
1
9
.Hz
0.
4
四
。
。
〆/
0
.
2
0.
4
0
.
2
S
e
n
s
i
t
i
v
i
t
yc
o
e
f
f
i
c
i
e
n
t
s
0
.
2
0.
0
0
.
2
0.
4
I
02mechanismo
fA
l
l
e
ne
ta
l
.
[1
8
]f
o
rv
a
r
i
o
u
sp
r
e
s
s
u児 ，P，
andt
e
m
p
e
r
a
t
u
r
e，T
"
.
F
i
g
.
8 S
e
n
s
i
t
i
v
i
t
yc
o
e
f
f
i
c
i
e
n
tsf
o
rH2
(65)
66
日本燃焼学会誌第4
4巻 1
2
7号 (
2
0
0
2年)
K の範囲内で安定な火炎が得られた.
1
0
.Qin，
X
.，
andKobayashi，
H
.
，E
x
p
e
r
i
m
e
n
t
a
lThermalandF
l
u
i
d
2
. H2/0zlHe予混合火炎に対し， PTVと OH-PLIFを用いた
1
:5
8
6
3(
2
0
0
0
)
S
c
i
e
n
c
e2
局所燃焼速度測定法により，高温・高圧下における層
巴w
i
s，
G.，
P
r
o
c
.R
o
y
.S
o
c
.A298:495-513(
19
6
7
)
.
1
1
.Dixon-L
流燃焼速度を測定することができた.
1
2
.Baulch，D
.L
.
， Drysda1e，D
.D.
，Horne，D
.G.，andL
lod，A
.
3
. 詳細反応機構を用いた層流燃焼速度の数値解析を行い，
C
.，E
v
a
l
u
a
t
e
dK
i
n
e
t
i
cDataf
o
rHight
e
m
p
e
r
a
t
u
r
eR
e
a
c
t
i
o
n
s
，
数値解析結果と実験結果との比較を行ったが，調査し
Vol
.
l(
19
7
2
)
.
た反応機構中に，全ての圧力，温度範囲で測定データ
1
3
.Warnatz，
1
.，
W.C
.G
a
r
d
i
n
e
r1
r
.(
E
d
.
)，C
o
m
b
u
s
t
i
o
nC
h
e
m
i
s
t
r
y
，
と一致するものは見出されなかった.
S
p
r
i
n
g
e
r，
NewYork，1
9
8
5，
p
.
2
0
4
2
2
4
.
4
. 本実験結果と数値計算結果との比較に基づき反応速度
1
liams，
F
.A
.
，C
o
m
b
u
s
t
i
o
nTheoη，s
e
c
o
n
de
d
.，(
19
8
5
)
.
1
4
.W i
定数の検討を行い， A
l
l
e
n ら[
1
8
]の反応機構に対し修正
1
5
.S
i
v
a
s
h
i
n
s
k
y，G. ，
.
1 A
n
n
.R
e
v
.F
l
u
i
d Mech.1
5
:1
7
9
1
9
9
を行った結果，実験結果と概ね等しい層流燃焼速度の
(
19
8
3
)
.
圧力依存性を再現す るこ とが可能にな った.
1
6
.Kee，R
.1
.，Grcar，1
.F
.，Smooke，M.D
.，andM
i
l
l
e
r，1
.A.，
S
a
n
d
i
aN
a
t
i
o
n
a
l Lab
o
r
a
t
o
r
i
e
sR
e
p
o
r
t No.SAND89-8009
(
19
9
3
)
.
謝辞
1
7
.Kee，R
.，
.
1 Rup1ey，F
.M.，andMi
1
1e
r，1
.A
.，S
a
n
d
i
aN
a
t
i
o
n
a
l
本研究に対して，貴重なご、助言を賜った，東北大学流体
L
a
b
o
r
a
t
o
r
i
e
sR
e
p
o
r
tNo.SAND85-8240(
1
9
9
1
)
科学研究所，新岡嵩教授に感謝の意を表します.また，実
.
， Y
e
t
t
e
r，R
.A
.
， and Dryer，R
.L
.
， C
o
m
b
u
s
t
.
1
8
.A
l
l
e
n，M. T
験および数値解析に協力いただいた東北大学大学院生，川
Flame1
0
9
:449-470(
19
9
7
)
畑琢也君，瀬山勝広君，東北大学学生，三津谷維基君に感
1
9
.F
r
e
叫d
ach，M.，Wang，H
.，Bowman，C
.r
" Hanson，R
.K
.
，
謝 の意を表す.
Smith，
G.P
.，
G
o
l
d
i
n，D
.M.，
G
a
r
d
i
n
e
r，
W.c
.
， andL
i
s
s
i
a
n
s
k
i，
V
.，h
t
t
p
:
/
w
w
w
.
m
e
.
b
e
r
k
e
1
e
y
.
e
d
u
/
g
r
i
m
e
c
h
/(
1
9
9
5
)
.T
.，Smith，G.P
.，andG
a
r
d
i
n
e
r，
20
.F
r
e
n
k
l
a
c
h，M.，Bowman，C
References
W.C
.，http:/www.m
巴.
b
巴r
k
e
1
e
y
.巳d
u
/
g
r
i
m
e
c
h
/(
19
9
9
)
.
1
. Gunther，R
. and 1
a
n
i
s
c
h G.，C
o
m
b
u
s
t
. Flame 1
9
:4
9
5
3
21
.Kwon，O
.c
.，andF
a
e
t
h，G
.M.，C
o
m
b
u
s
t
.Flame1
2
4
:5
9
0
610(
2
0
0
1
)
(
19
7
2
)
.
2
. Andrews，
G.E
.，andB
r
a
d
l
e
y，D.，C
o
m
b
u
s
t
.Flame2
0
:7
7
8
9
2
2
.B
a
1
a
k
r
i
s
h
n
a
n，G
.，Smooke，M. D.，and W i
l
1iams，F
.A
.
，
C
o
m
b
u
s
t
.Flame1
0
2
:329-340(
19
9
5
)
.
(
19
7
3
)
.
.D
.S
.andMacFarlane，R
.，C
o
m
b
u
s
t
.Flame4
9
:5
9
7
1
3
. L
i
u，D
2
3
.Cobos，C
.1
.，H
i
p
p
l巴r
，H
.，andTroe，1
.，
よ P
h
y
s
.Chem.8
9
:
(
19
8
3
)
.
342-349(
19
8
5
)
.
4
. Wu，C
.K
.
， andLaw，C
.K
.，Pr
o
c
.C
o
m
b
u
s
t
.I
n
s
t
.2
0
:1
9
4
1-
.，Kim，T
.J
.，Y
e
t
t
巴r
，R
.A
.，andDryer，F
.L
.
，
2
4
.M
u
e
l
l
e
r，M.A
i
n
e
t
i
c
s3
1
:1
1
3(
19
9
9
)
I
n
t
.よ Chem.K
19
8
4
)
.
1949(
5
. Dowdy，D
.R
.，Smith，D
.B
.，T
a
y
l
o
rS
.C
.，andWi
l
1iams，A
.，
2
5
.Davidson，D
.F
.，P
e
t
e
r
s
e
n，E
.L
.
， Rohrig，M.，Hanson，R
.K
.
，
3
:325-332(
19
9
0
)
.
P
r
o
c
.C
o
m
b
u
s
t
.I
n
s
t
.2
and Bowman，C
.T
.，Pr前• C
o
m
b
u
s
t
.I
n
s
t
.2
6
: 481-488
6
. Aung，K
.T
.
， Hassan，M.，
.
1 a
ndF
a
e
t
h，G
. M.，C
o
m
b
u
s
t
.
Flame112 ト24(
19
9
8
)
.
(
19
9
6
)
.
26
.Ashman，P
.1
.，andHaynes，B
.S
.，P
r
o
c
.C
o
m
b
u
s
t
.I
n
s
t
.2
7
:
7
. I
i
jima，
T
.，andTakeno，
T
.
，C
o
m
b
u
s
t
.Flame6
5
:3
5
4
3(
19
8
6
)
1
8
5
1
9
1(
19
9
8
)
.
8
. Shebeco，Y
u
.N
.，T
s
a
r
i
c
h
e
n
k
o，S
.G.，Koro1chenko，A
.Y
a
.，
.A
.，Hanson，R
.K
.，andBowman，C
.T
.，1
.P
h
y
s
.
27
.Masten，D
Chem.9
4
:7119-7128(
19
9
0
)
Turnev，A
.V
.，Navzenya，V. Yu.，Papkov，S
.N
.，and
Z
a
i
t
n
e
v，A
.A ，C
o
m
b
u
s
t
.Flame1
0
2
:427-437(
19
9
5
)
.
2
8
.P
a
u
1，P
.，andWarnatz，
，
.
1P
r
o
c
.C
o
m
b
u
s
t
.I
n
s
t
.2
7
:495-504
目
9
. Kobayashi，H
.，S
u
g
a
i，A
.
， Kawabata，Y
.，Maruta，K
.
， and
N
i
i
o
k
a，T
.，i
n
:1
s
tA
s
i
a
P
a
c
i
f
i
cConfonC
o
m
b
u
s
t
.
:3
0
2
3
0
5
(
19
9
7
)
(
6
6
)
(
19
9
8
)
.