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極限レーザーと先端放射光技術の融合による
軟X線物性科学の創成
物性研・LASORセンター 辛 埴
量子ビーム技術の革新が、光科学のプ
ラットフォーム化をもたらす
•
•
多様な光源技術を包含した
軟Ｘ線物性科学の創成
物性応用を目指した高調波レーザーの開発
次世代放射光につながる、放射光利用技術
の高度化
光源・利用技術
サイエンスのプラットフォーム化
フェムト秒、アト秒まで可能
コヒーレンスが高い
レーザー
科学
共通の
サイエンス
エネルギー可変
平均フラックスが大
ピコ秒
放射光
科学
交差する３つの分光
２つの光科学を推進
施設間の垣根を取り払い、
各光源の特徴も活かした
新しい軟X線光科学を創設
超高速
分光
超高分解能
分光
顕微
分光
高調波レーザー科学
放射光科学
1
研究の背景; 極紫外・軟X線光源の著しい発展
これまでより格段に優れた超高速、超高分解能を持つ極紫外・軟X線レーザーや放射光を用い
ることにより、これまで不可能だった実験が可能。放射光とレーザー両コミュニティの夢が実現。
エレクトロニクス
分子機械
パルス幅︵
時間分解能︶
1 ns
1 ps
分子の振動
硬X線・
軟X線高輝度放射光
レーザー
1 fs
フーリエ限界線（完全な光）；
光はこの線より下に行けない
電子の移動（化学反応）
1 as
10keV
(0.1nm)
硬X線
1keV
(1nm)
100eV
(10nm)
軟X線
10eV
(100nm)
真空紫外
1eV
(1m)
可視光
100meV
(10m)
赤外線
10meV
(100m)
テラヘルツ
2
物性研究にとって必要な光とは
物性研究には、安定・高繰り返し・大きな平均パワーが必要
平均パワー
 放射光は５００ＭＨｚで、超安定、大きな平均パワーで、物性研究向き
 高調波レーザーにおいては、これまでそのような光源は無かった
⇒ 他に類を見ない物性研究用レーザー光源を開発する必要性
物性研究
共同利用
1 mW
レーザーの主流；
超高強度シングル
ショットの応用研究
1 W
近接場ナノ光源、
生体イメージング
粒子発生、
粒子加速
核融合、宇宙物理、
レーザー誘起超高圧
1 Hz
物性研
時間分解
レーザー
物性研究用；安定で
高繰り返し、大きな平
均パワーを目指す
新しい軟X線
放射光
光科学の推進
（分解能1,000）
物性研
高分解能
レーザー
放射光
（分解能10,000）
ネットワーク型
研究拠点
人材育成
1kHz
1 MHz
1 GHz
繰り返し周波数（ピークパワーが低く物質に易しい光）
3
軟Ｘ線プラットフォームが貢献する物質科学
太陽電池の効率化
高温超伝導体
軟X線
• ほとんどの元素をカバー
• 硬X線に比べ、高い電子状態のク
ロスセクション
タンパク質の
酵素反応
半導体（シリコン）
スピントロニクス
炭素
窒素
遷移金属
(超伝導体、磁石）
酸素
チタン
窒素や炭素、酸素などの
軽元素（窒素の固定化、
水の分解、触媒など)
マンガン 鉄
銅
レアアース(磁石、触媒）
CO2、N2の
分解、解離
現状は60eVまで
0
200
本計画によるレーザーでは1k eVまでの
ほとんどの元素の研究が可能になる
400
600
800
1000eV
(=1keV)
水の光分解
人工光合成
4
研究体制と若手の人材育成
若手の育成
放射光も、軟Ｘ線高調波レーザーも横
断的に研究を行う特任研究室を創設
することにより、新しいタイプの人材
育成を行う
岡崎特任准教授（H26年７月より）
その他のアクティビティ
• 8月と1月に全体打ち合わせ
• 毎月、チームごとの打ち合わせ（昼食会）、
勉強会、セミナー
• 本事業のWebの立ち上げ
時間分解発光・
吸収分光の開発
藤沢・板谷
物性研E棟におけるレーザー光電子分光、吸収分光の設備
物性研究所E棟（９００ｍ２）
高輝度放射光光源のための準備棟 ⇒
軟X線レーザー用に更地にしてクリーンルーム化
物性研E棟におけるレーザー光電子分光、吸収分光の設備
施工前(2012年）
2014年 現在
施工後(2013年）
レーザー光電子分光の開発(超高分解能に特徴)
⇔ 元素選択制を利用した放射光光電子と相補的な役割
超高エネルギー分解能光電子分光の開発
レーザーを用いて分解能70 eVを達成
（放射光では分解能1 meV程度を目標)
放射光に取って代わる
テーブルトップ光源の誕生
超伝導機構の解明に大きく寄与；
鉄系超伝導体; 東工大の細野グループにより発
見された高温超伝導体
超伝導ギャップサイズ
8
高繰り返し真空紫外光源の開発；より高繰り返しへ
100 MHz, 6 eV, 200 fs (5meV) system
•
•
•
•
Power: 1 x 1014 [photons/s] (0.1 mW)
Flux: 1 x 1014 [photons/s/0.1%bw]
Brilliance: 1 x 1016 [photons/s/0.1%bw/mm2mrad2]
Peak Brilliance:5 x 1020
[photons/s/0.1%bw/mm2mrad2]
Yb‐fiber laser + wavelength conversions
アンプとコンプレッサー
時間分解高SN光電子分光
波長変換
高エネルギー分解へ
100 MHz, 6 eV, 1 ps (1meV) system
高繰り返しへ
1000 MHz, 6 eV, 200 fs (5meV) system
オシレーター（1060 nm）
高繰り返し真空紫外光源の開発；より高いエネルギーへ
：
：
：
：
：
8 eV ‐ 30 eV (波長150nm – 40 nm)
10 MHz
50 μW
mWレベルへ
~100 fs E ~ 10 meV
内部パワー ＞1 kW
30‐m cavity
Ｘ100 エンハンス
メント共振器
＞10W レーザー
波長1ミクロン
高調波スペクトル(30eVまで)
4
3
19th
2
高調波発生
（Krプラズマ）
Intensity (arb. units)
•光子エネルギー
•繰り返し
•平均パワー
•パルス幅
•エネルギー幅
15th 13th
9th
11th
7th
0.1
8
7
6
5
23rd
4
3
2
27th
0.01
8
7
6
5
4
3
40
60
80
100
Wavelength (nm)
120
140
160
10
８ｅＶ、１１ｅＶ、・・・のファイバーレーザー高調波の開発
ファイバーレーザー
オシレータ
プリアンプx2
繰り返し33MHz 中心波長1082nm
LD
線幅0.1nm
/2 plate x 1
/4 plate x 2
LD
Collimator
Γ NdFeAs(O,F)
のフェルミ面
アンプ
LD
kY
PBS
Collimator
Yb‐doped fiber
kkXX
YDF
DC‐YDF
Γ
BPF @1064nm
ω
7ω = 153nm 8eV
LBO
LBO
2ω
７eVでは、
ブリリアンゾー
ン全体をカ
バーできない
3ω
kY
８、１１eVなら、
ブリリアンゾー
ン全体をカ
バーできる
KBBF
KBBF 6ω
K // 
2m
Ek sin 
2
エンハンスメント共振器
XUV
希ガス
11eV
試料
時間分解光電子分光
エネルギーの高い軟X線でのフェムト秒レーザーとピコ秒放射光の活用
ピコ秒、フェムト秒、アト秒の
水素発生太陽光反応
（界面の現象、固体中の現象、原子中の現象）
光触媒反応の機構解明
Cathode
e-
Anode
e-
太陽光発電
H2O
O2
SPring-8
ピコ秒時間分解光電子
CO2
CH3OH
h+
h+
化学反応（基本は電子と
正孔の解離の制御）の直
接観測が観測可能に！
真空紫外・軟X線レーザー
フェムト秒、アト秒時間分解光
電子分光
電子と光が作る
低炭素社会
人工光合成
より効率の良い太陽電池
の作成や水素発生装置、
人工光合成材料の開発
グリーンテクノロジー
を推進
12
高次高調波によるコヒーレント軟X線発生
Intense laser pulse
Intensity ~1014 W/cm2
High harmonics
Gas target
最大光子エネルギー（最短波長）
E field:
800 nm, 5 fs, I=1015 W/cm
Up=60 eV
The three step model
P. B. Corkum, PRL 71, 1994 (1993).
IP； イオン化ポテンシャル
UP； ポンデロモーティブポテンシャル
OPCPA法による高強度超短パルス光の発生
長波長で時間的にも空間的にも完全に制御された光を作り、
それをタネに高調波を作り、時間的空間的にコヒーレントな軟X線、ア
ト秒光、を作成する
OPA + CPA = OPCPA
光パラメトリック増幅法
チャープパルス増幅法
Optical Parametric Amplification (OPA)
Chirped Pulse Amplification (CPA)
非線形光学結晶
Signal
励起光
Pump
種光
Idler
Seed
反転分布を伴わない増幅。材料を選ぶこと
により、光増幅の特性を自在に制御出来る。
瞬間的な光強度による媒質の損傷を防ぐため
に、被増幅光を時間的に伸ばす。
近赤外レーザー（チタンサファイアレーザー）と
赤外光源（パラメトリック増幅）との比較
従来手法
我々のアプローチ
Ti:sapphire CPA
IR OPCPA
中心波長
800 nm
1600 nm
利得帯域
Ti:sapphire
100 nm typ.
BIBO OPA
>1000 nm
(~0.1 octave)
(~ 1 octave)
60 eV
240 eV
最大光子エネルギー
210 eV
780 eV
3.17Up + Ip
極紫外
軟X線
Up at 1015 W/cm2
Saturation intensity of He
応用分野
- 軟X線（sub-keV領域）でのアト秒軟X線パルス発生
- 軟X線領域の吸収分光 (軽元素のK吸収端、遷移金属のL吸収端)
- アト秒電子波束の発生と光制御
- 光電子散乱（アト秒・オングストロームスケールの動的分子イメージング）
プロトタイプ光源の構成（物性研D棟）
励起光の発生
9.0 fs
種光の発生
パラメトリック増幅
- 信頼性の高いチタンサファイアレーザーを励起源とする。
- BIBO結晶を用いることにより、赤外域での超広帯域増幅を実現。
- パルス波形（電場包絡線）だけでなく、キャリアエンベロープ位相も制御。
N. Ishii et al., Opt. Lett. 37, 4182 (2012)
プロトタイプ光源の出力（物性研D棟）
- Pulse energy:
- Shot-to-shot stability:
- CEP stability
- Beam quality
550 uJ
0.85 % (rms)
160 mrad (rms)
回折限界
赤外サブ２サイクルの高強度極短パルスの発生に成功。
電場波形の振幅と位相を完全に制御。
ビーム品質、安定性が極めて良好。
N. Ishii et al., Opt. Lett. 37, 4182 (2012)
プロトタイプ光源によるコヒーレント軟X線発生
Experiment
Ne, 0.6 atm, 1.4 mm
光子エネルギー 330 eV （波長3.8nm）までの軟X線発生を確認。
炭素K吸収端付近でアト秒軟X線パルスが発生（シミュレーションとの比較による）。
N. Ishii et al., Nature Commun. 5:3331, 1-6 (2014)
本プログラムで開発する光源のコンセプト
• プロトタイプ機の冗長性を減らし、シンプルかつコンパクトにして、
安定性と信頼性をさらに向上させる。
• プロトタイプ機以降の新技術を導入し、高出力化を図る。
国内の優れた光技術による競争力の確保
透過型回折格子（キヤノンと共同開発）
赤外分散補償ミラー（東海光学と共同開発）
• 固体の超高速分光を想定した構成とする。
波長変換によって得られる多様な出力光（テラヘルツ∼軟X線まで）
全ての「光」が、フェムト秒∼アト秒の精度でタイミング同期する。
チタンサファイアレーザー基本波
チタンサファイアレーザー白色光
チタンサファイアレーザー二倍波
赤外OPCPA
高次高調波
波長
800 nm
600-900 nm
400 nm
1200-2100 nm
パルス幅
50 fs
10 fs
50 fs
10 fs
EUV 20-200 eV
SX 200-300 eV
0.1-10 fs
0.1-10 fs
本プログラムで開発する光源（概要と現状）
高強度超短パルス チタンサファイアレーザー
TiS mode-locked
oscillator
Grating
stretcher
Regenerative
amplifier
Pulse
shaper
Regenerative
amplifier
Multipass
amplifiers
Grating
compressor
(A) 800 nm
1mJ / 30fs
Grating
compressor
(B) 800 nm
10mJ / 60fs
極紫外光発生
2014.11現在
高強度極短パルス OPCPAレーザー
(A) 800 nm
1mJ / 30fs
Filamentation
In a gas cell
Chirped
mirrors
種光
(C) 700-900nm
0.5mJ / 10fs
励起光
DFG
Pulse
shaper
seed
2-stage
OPCPA
(D) 1100-2200nm
0.01mJ / 10fs
Bulk
compressor
(E) 1100-2200nm
1mJ / 10fs
アト秒軟X線発生
本プログラムで開発する光源（概要と現状）
高強度超短パルス チタンサファイアレーザー
TiS mode-locked
oscillator
Grating
stretcher
Regenerative
amplifier
Pulse
shaper
Regenerative
amplifier
Multipass
amplifiers
Grating
compressor
(A) 800 nm
1mJ / 30fs
Grating
compressor
(B) 800 nm
10mJ / 60fs
極紫外光発生
2014.11現在
高強度極短パルス OPCPAレーザー
(A) 800 nm
1mJ / 30fs
Filamentation
In a gas cell
Chirped
mirrors
種光
(C) 700-900nm
0.5mJ / 10fs
励起光
DFG
Pulse
shaper
seed
2-stage
OPCPA
(D) 1100-2200nm
0.01mJ / 10fs
Bulk
compressor
2015.3（見込み）
(E) 1100-2200nm
1mJ / 10fs
アト秒軟X線発生
軟X線レーザーを用いたポンプ・プローブ型光電子分光
(本プログラム以前)
 内殻時間分解PES(最低でも60eVが必要、できれば120eV)
元素選択的な電子状態のダイナミクス
 フェムト秒領域の軟X線時間分解ARPES
Brillouin zone全域の電子状態ダイナミクス
 大強度軟X線領域での新しい多光子光電子現象の探索
高調波レーザー時間分解ビームラインと
時間分解光電子分光装置(本プログラム)
ガスセルと高調波技術の開発
Acrylic Window
Focusing Lens
PicoMoter
Laser
High Throughpu TMP
GasCell
• Acrylic window improve • High throughput TMP (Osaka Shinkuu 2200 L/s)
• Change to static gas cell
高調波スペクトル
• Cut‐Off Energy: 65 eV (@ 400 nm) and 85 eV (@ 800 nm)
• Multi Layer Mirror: 28 and 40 eV (@ 400 nm) and 70 and 82 eV (800 nm)
• Al Filter and Zr Filter (for 82 eV)
高調波の分光機構；多層膜鏡切り替え機構
(a)
Rotary Drive
(b)
Multi Layer Mirror
PicoMoter
• 4 set of multi layer mirror
• Optical path alignment by Picomotor
• Change of multi layer mirror without vacuum breaking
Insulator-Metal Transition (MIT) in VO2
T > 340 K
Rutile
Femtosecond X-ray Diffraction
diffracted signal
T < 340 K
Monoclinic
470 ± 160 fs
0.03
0.03
0.02
0.02
0.01
0.01
00
11
22
delay (ps)
33
delay (ps)
Cavalleri et al. PRL 87, 237 (2001)
photo-induced
thermal activation
h
T>Tc
Shin et al. PRB 41, 4993 (1990)
MonoclinicRutile?
Monoclinic Rutile
Temperature Dependence of PES Spectra
Yoshida et al., PRB(2014)
High resolution PES
Temperature dependence
• Clear Fermi-edge
• 1eV peak shifts to 1.3 eV
peak
in high Temperature phase
（ｃ）
（ｄ）
Time-resolved PES
Low temperature
spectrum is changed by
the pump light, but is
different from high
temperature phase
Pump-Power Dependence
Yoshida et al., PRB(2014)
before T0
after T0
6 mW
8 mW
12 mW
10 mW
-1.0
0.0
4000
3000
2000
1000
0
2
1.0
Energy relative to EF (eV)
Intensity Change (arb. units)
log Intensity (arb. units)
@ 250 K
Before T0 : -14.1 ps
After T0 : 1.51 ps
6
10 14
Pump Power (mW)
Threshold ( 9 mW) Behavior ⇒
Photo-induced phase transition
29
Transient Changes of PES Spectra
Yoshida et al., PRB(2014)
• Intensity appears at EF
• Suppression around -1 eV
• Band structure does
not change much
except Fermi level.
Photoinduced phase is
different from high
temperature phase
30
Transient Changes of PES Spectra
Yoshida et al., PRB(2014)
• Intensity appears at EF
• Suppression around -1 eV
Photoinducrd
phase
High
temperature
phase
• Band structure does
not change much
except Fermi level.
Photoinduced phase is
different from high
temperature phase
31
Temporal Evolution of EF Weight
Temperature induced
Phase transition
photo-induced
thermal activation
Threshold h
(~ 9 mW)
T>Tc
MonoclinicNon-Rutile
Photo-induced
phase transition
Monoclinic Rutile
Temporal Evolution of EF Weight
Yoshida et al., PRB(2014)
30 %
• fast jump
（time resolution-limited）
• 0
70 %
3 ps：linear increase
• Very long relaxation
time
→ Not typical of
conventional Mott
insulator transition
Three distinct timescale
33
Linear Increase of Intensity
Growth of Metallic Domain Facilitated by Phonon
Timescale of 3 ps
Suggestive of in-plane dynamics
VO2 film
TiO2 substrate
50
nm
Probing depth
1nm @ 28.3 eV
speed of sound in VO2
6.9 nm / ps
D.-W. Oh et al., Appl. Phys. Lett. 96, 151906
(2010).
170 fs
3 ps
Domain Growth (Thermal MIT)
Metallic
Domain
nm
Insulating
Domain
M. M. Qazilbash et al.,
34
Science 318, 1750 (2007).
軟X線レーザーの開発による物性研究
LASORセンターにおける物性研究を目指した極紫外・軟Ｘ線光科学の推進
新しい電子物性研究の創成
極紫外・軟Ｘ線領域での物性研究
• 超伝導体の電子物性
• 強相関物質の電子物性
• 半導体の電子物性
• ・・・・
様々な物性研究
の発展
• 遷移金属の表面触媒反応
• 生体物質内の酵素反応
• 水の窓を利用した生体物質
のイメージング
• ・・・・
様々な物性研究
国際コミュニティ
全国共同利用







極紫外・軟X線ビームライン
• 国際的な軟Ｘ線レーザーコミュニ
ティに貢献
• 物性研は、物性研究分野に貢献
表面研究
触媒研究
ナノ研究
磁性研究
超伝導研究
新物質開発
理論
極紫外・軟X線レーザー
レーザー技術の開発
•
•
•
•
•
•
大強度
超高分解能
フェムト秒、アト秒
コヒーレンス
使い易さ
・・・
物性研究用の
極紫外・軟Ｘ線光源と
ビームラインの開発
ビームライン技術の開発
•
•
•
•
•
•
高調波のハンドリング
超高輝度
超高分解能
大強度
マイクロビーム
・・・
SPring-8 BL25SU 軟Ｘ線放射光を用いた顕微光電子分光
BL25SU；日本で最も新しいデザインの軟X線ビームライン
改造後のBL25SU
ナノXMCD磁気解析
（元素戦略事業によりサポート）
Φ1μm 領域の局所電子状態・構造解析
<スケジュール >
2013.12 利用停止
2014. 1 ∼ 2014.3 改造
2014. 4 ∼ 5 コミッショニング
2014. １１ ∼ 利用開始
ビームラインのスクラップアンドビルド計画進行中
SPring-8 BL25SU 軟Ｘ線放射光を用いた顕微光電子分光
低振動冷凍機
新型光電子分光器
VG scienta DA30の導入
試料
ゴニオメーター
KBミラー
Siのバンド分散
(先週、first dataに成功！)
清浄表面の制約を解消
集光ビーム≦Φ2.5μm
実用的な材料開発に寄与
ご清聴ありがとうございました
太陽電池の効率化
高温超伝導体
軟Ｘ線プラットフォームが
貢献する物質科学
タンパク質の
酵素反応
半導体（シリコン）
スピントロニクス
炭素
窒素
遷移金属
(超伝導体、磁石）
酸素
チタン
窒素や炭素、酸素などの
軽元素（窒素の固定化、
水の分解、触媒など)
マンガン 鉄
銅
レアアース(磁石、触媒）
CO2、N2の
分解、解離
現状は60eVまで
0
200
本計画によるレーザーでは1k eVまでの
ほとんどの元素の研究が可能になる
400
600
800
1000eV
(=1keV)
水の光分解
人工光合成
38